【摘 要】
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生物质燃烧排放的有机气溶胶严重降低空气质量、破坏大气环境、危害人体健康,甚至威胁人类的生存。有机气溶胶包括一次有机气溶胶（POA）和二次有机气溶胶（SOA）,能够通过吸收太阳辐射改变全球辐射平衡。有机气溶胶的吸光特性取决于其分子组成。因此,研究生物质燃烧有机气溶胶的吸光特性和分子组成对于评估生物质燃烧对大气辐射的影响具有重要意义。然而,生物质燃烧有机气溶胶的吸光特性和分子组成在大气过程中是动态演变
【基金项目】
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国家重点研发计划（2020YFC1522800）; 国家自然科学基金（41675024）含碳气溶胶与粉尘粒子非球形形貌特征及光散射模型研究; 中央高校基本科研业务费（WK2320000052）
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生物质燃烧排放的有机气溶胶严重降低空气质量、破坏大气环境、危害人体健康,甚至威胁人类的生存。有机气溶胶包括一次有机气溶胶（POA）和二次有机气溶胶（SOA）,能够通过吸收太阳辐射改变全球辐射平衡。有机气溶胶的吸光特性取决于其分子组成。因此,研究生物质燃烧有机气溶胶的吸光特性和分子组成对于评估生物质燃烧对大气辐射的影响具有重要意义。然而,生物质燃烧有机气溶胶的吸光特性和分子组成在大气过程中是动态演变的,导致目前对有机气溶胶的吸光特性、分子组成以及两者的关系仍不清楚。针对生物质燃烧排放及其演变的不确定性,开展典型生物质燃烧有机气溶胶的吸光特性和分子组成研究,具体研究工作如下:（1）一次有机气溶胶的吸光特性和分子组成研究在不同的加热气氛和温度下,通过在管式炉中燃烧和热解杉木产生POA,利用甲醇和纯水提取POA获得溶解性有机碳。测量分析溶解性有机碳的吸收光谱、官能团和分子组成,发现氮气条件下的溶解性有机碳比空气条件下的溶解性有机碳具有更高的吸光特性,且甲醇溶解性有机碳比水溶解性有机碳具有更高的吸光能力。这可归因于甲醇溶解性有机碳比水溶解性有机碳具有更高的分子量、不饱和度以及芳香性;氮气比空气下的溶解性有机碳具有更高的分子量、不饱和度和芳香性。通过365 nm处的质量吸收效率值和分子特性之间的相关性,建立溶解性有机碳的吸光特性与分子组成之间的正负相关关系,有助于从分子水平上理解POA吸光特性变化的本质原因。（2）氧化流动反应器中二次有机气溶胶形成的研究基于自行设计开发的氧化流动反应器,开展α-蒎烯氧化形成SOA的实验研究。研究表明该反应器能够很好的控制温度、湿度和氧化剂浓度。对于粒径大于50nm的颗粒,反应器的壁损失非常小。在O3氧化实验中,发现SOA产率依赖于O3浓度、前驱体浓度和SOA质量浓度;在OH自由基氧化实验中,SOA产率依赖于相对湿度、前驱体浓度、SOA质量浓度、OH自由基浓度和酸性种子气溶胶的存在。此外,通过与以往研究结果的对比分析,验证了该反应器的氧化性能。可为今后继续使用该反应器模拟生物质燃烧排放的老化提供技术支撑和理论指导。（3）老化条件对烟雾演变影响的实验研究通过开展杉木、杨木和松木的闷烧实验及其烟雾的氧化实验,分析OH自由基氧化、O3氧化和光解氧化条件下烟雾中气体排放、粒谱分布、光学特性和分子组成的差异。发现老化条件对烟雾演变的影响远大于燃料类型对烟雾演变的影响,其中OH自由基氧化条件对烟雾演变特征的影响最大。发现光解氧化对烟雾颗粒的光漂白作用低于O3氧化的结果,低于OH自由基氧化的结果。有机物的碳氧化态证明了 OH自由基的氧化能力最强,其次是O3氧化和光解氧化。研究结果可为治理生物质燃烧排放烟雾老化引发的大气污染提供参考。（4）光氧化对烟颗粒演变影响的实验研究通过开展水稻秸秆的开放燃烧实验及其烟颗粒的光氧化实验,分析烟颗粒的粒谱分布的演变以及烟颗粒中极性和非极性有机组分的吸光特性和分子组成的演变。光氧化后,发现烟颗粒与烟雾粒谱分布的显著差异以及烟颗粒中极性和非极性组分吸收光谱的显著特征。光氧化后,虽然极性和非极性组分都发生了光漂白,但非极性组分吸光特性的下降程度始终高于极性组分吸光特性的下降程度。同时,非极性组分比极性组分具有更高的吸光特性和辐射效应。极性组分中潜在的棕碳分子组成表明,分子特性的变化支持其吸光特性的降低。研究结果可为理解生物质燃烧烟颗粒中极性和非极性有机组分演变提供基础数据。
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