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根据美国宇航局（NASA）的最新报告，大气中CO2的浓度已经达到413.25ppm，比1950年高出113.25ppm。由于CO2是主要的温室气体之一，其大量排放会导致温室效应加剧，因此减少CO2排放已经迫在眉睫。CO2捕获与分离技术是减少CO2排放的有效手段。而在捕获技术中，固体吸附法是目前最为行之有效的方法。在所有的固体材料中，生物质碳材料由于原料来源广、再生耗能低、成本低廉和环境友好等优点而备受青睐。本文主要以两种生物质为碳源，多种化学试剂为活化剂，采用不同的掺N方式制备了一系列的N掺杂多孔生物质碳材料，并对制备的吸附剂进行了CO2吸附性能考察。本论文研究的主要内容和结果如下：
（1）基于吸附剂成本及吸附性能的考虑，选择核桃壳为碳源，尿素为N源，在650-850℃条件下采用H3PO4-KOH两步活化法制备出掺N核桃壳基多孔吸附剂。首先，通过调控活化温度（650-850℃）和活化剂的质量比（1.5-3.5）实现调控吸附剂的孔结构性能。然后，考察了吸附剂在298K和273K下对CO2的吸附性能。研究结果表明，最佳的样品HAC-850-1.5在低压下对CO2/N2的选择性超过800。同时，它在298K时对CO2的吸附为3.04mmol/g，273K时为5.13mmol/g。此外，通过克-克方程计算出HAC-850-1.5的Qst范围为18-25kJ/mol，低的Qst有利于吸附剂的循环再利用；经过5次吸附/脱附循环性实验后其CO2吸附量几乎没有下降表明其具有杰出的循环性能。
（2）在第一部分的基础上，以KOH、K2CO3和ZnCl2为活化剂，探究了不同活化剂对所制吸附剂的孔结构性能、含N量和吸附性能的作用。实验结果显示能够通过控制活化温度、活化剂/C的质量比和活化剂的类型来调节吸附剂的孔结构及其对CO2的吸附。在所制备的吸附剂中，HAC-850-KOH在273K和1bar下具有最高的CO2吸附容量（5.13mmol/g），这归因于其良好的孔结构特性（即SBET为2,354m2/g）；然而，由于HAC-750-ZnCl2的N含量最高（10.45wt.%），它在298K和0.15bar下具有最高的CO2吸附容量0.69mmol；HAC-850-K2CO3具有最高的选择性（21.5），初始Qst（44kJ/mol）和可循环再生性能，这主要是吸附剂孔结构和N含量的协同作用的结果。更重要的是，在高压下，吸附剂的孔结构对吸附剂的吸附性能有很大的影响；在低压下，吸附剂的N含量对吸附剂的吸附性能具有关键性的影响；同时，在低温下，吸附剂的孔结构特性比在高温下对吸附性能的作用更大。
（3）为了减少吸附剂制备过程的腐蚀性和能耗，以核桃壳为碳源，NaNH2为活化剂在低温下（400–500℃）采用后处理掺N法制备了一系列N掺杂多孔吸附剂。制备的吸附剂展现了419-1,721m2/g的高比表面积。在所制备的吸附剂中，样品NAC-450-2.5在273K和1bar下的最高CO2吸附量为5.22mmol/g。同时，通过IAST计算出NAC-450-2.5在CO2-N2二元混合物中（15:85）的CO2/N2选择性为24.67；根据克-克方程计算出吸附剂的Qst低于38kJ/mol，表明此吸附过程主要为物理吸附；经过5次CO2吸附/脱附后，吸附剂对CO2吸附能力几乎没有减弱。此外，根据CO2与N种类相互作用的机理知，吸附剂里所含的N-5对吸附CO2起着重要的作用。
（4）为了提高吸附剂中的含N量，以油渣为原料，NaNH2为活化剂，通过一步复合掺N法制备了N掺杂多孔碳质吸附剂。系统地探究了制备的碳质吸附剂对CO2吸附的吸附性能。结果表明，制备的碳质吸附剂具有发达的多孔结构和高N含量（4.31-6.90wt.%），吸附剂中的N由原料油渣和活化剂NaNH2提供。碳质吸附剂显示出杰出的CO2吸附能力，在1bar,298K和273K最大吸附量分别为3.51和5.63mmol/g。同时，通过IAST计算出吸附剂在CO2-N2二元混合物中（15:85）的CO2/N2选择性为15.7；根据克-克方程计算出吸附剂的Qst低于26kJ/mol，低的Qst表明吸附剂易于脱附且有益于实际应用；经过5次CO2吸附/脱附后，吸附剂对CO2吸附的损失仅为3.6%,表明吸附剂有循环利用的潜力。
（1）基于吸附剂成本及吸附性能的考虑，选择核桃壳为碳源，尿素为N源，在650-850℃条件下采用H3PO4-KOH两步活化法制备出掺N核桃壳基多孔吸附剂。首先，通过调控活化温度（650-850℃）和活化剂的质量比（1.5-3.5）实现调控吸附剂的孔结构性能。然后，考察了吸附剂在298K和273K下对CO2的吸附性能。研究结果表明，最佳的样品HAC-850-1.5在低压下对CO2/N2的选择性超过800。同时，它在298K时对CO2的吸附为3.04mmol/g，273K时为5.13mmol/g。此外，通过克-克方程计算出HAC-850-1.5的Qst范围为18-25kJ/mol，低的Qst有利于吸附剂的循环再利用；经过5次吸附/脱附循环性实验后其CO2吸附量几乎没有下降表明其具有杰出的循环性能。
（2）在第一部分的基础上，以KOH、K2CO3和ZnCl2为活化剂，探究了不同活化剂对所制吸附剂的孔结构性能、含N量和吸附性能的作用。实验结果显示能够通过控制活化温度、活化剂/C的质量比和活化剂的类型来调节吸附剂的孔结构及其对CO2的吸附。在所制备的吸附剂中，HAC-850-KOH在273K和1bar下具有最高的CO2吸附容量（5.13mmol/g），这归因于其良好的孔结构特性（即SBET为2,354m2/g）；然而，由于HAC-750-ZnCl2的N含量最高（10.45wt.%），它在298K和0.15bar下具有最高的CO2吸附容量0.69mmol；HAC-850-K2CO3具有最高的选择性（21.5），初始Qst（44kJ/mol）和可循环再生性能，这主要是吸附剂孔结构和N含量的协同作用的结果。更重要的是，在高压下，吸附剂的孔结构对吸附剂的吸附性能有很大的影响；在低压下，吸附剂的N含量对吸附剂的吸附性能具有关键性的影响；同时，在低温下，吸附剂的孔结构特性比在高温下对吸附性能的作用更大。
（3）为了减少吸附剂制备过程的腐蚀性和能耗，以核桃壳为碳源，NaNH2为活化剂在低温下（400–500℃）采用后处理掺N法制备了一系列N掺杂多孔吸附剂。制备的吸附剂展现了419-1,721m2/g的高比表面积。在所制备的吸附剂中，样品NAC-450-2.5在273K和1bar下的最高CO2吸附量为5.22mmol/g。同时，通过IAST计算出NAC-450-2.5在CO2-N2二元混合物中（15:85）的CO2/N2选择性为24.67；根据克-克方程计算出吸附剂的Qst低于38kJ/mol，表明此吸附过程主要为物理吸附；经过5次CO2吸附/脱附后，吸附剂对CO2吸附能力几乎没有减弱。此外，根据CO2与N种类相互作用的机理知，吸附剂里所含的N-5对吸附CO2起着重要的作用。
（4）为了提高吸附剂中的含N量，以油渣为原料，NaNH2为活化剂，通过一步复合掺N法制备了N掺杂多孔碳质吸附剂。系统地探究了制备的碳质吸附剂对CO2吸附的吸附性能。结果表明，制备的碳质吸附剂具有发达的多孔结构和高N含量（4.31-6.90wt.%），吸附剂中的N由原料油渣和活化剂NaNH2提供。碳质吸附剂显示出杰出的CO2吸附能力，在1bar,298K和273K最大吸附量分别为3.51和5.63mmol/g。同时，通过IAST计算出吸附剂在CO2-N2二元混合物中（15:85）的CO2/N2选择性为15.7；根据克-克方程计算出吸附剂的Qst低于26kJ/mol，低的Qst表明吸附剂易于脱附且有益于实际应用；经过5次CO2吸附/脱附后，吸附剂对CO2吸附的损失仅为3.6%,表明吸附剂有循环利用的潜力。