【摘 要】
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汽油中的硫化物燃烧生成SOX,会造成酸雨、光化学烟雾,而且还会毒害汽车尾气转化器中的贵金属催化剂,间接增加污染物排放。因此,汽油脱硫成为人们亟需解决的一个问题。光催化
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汽油中的硫化物燃烧生成SOX,会造成酸雨、光化学烟雾,而且还会毒害汽车尾气转化器中的贵金属催化剂,间接增加污染物排放。因此,汽油脱硫成为人们亟需解决的一个问题。光催化氧化脱硫相比其他脱硫技术,具有脱硫率高、反应条件温和、耗能少、无污染等优点而成为了近年来汽油深度脱硫的研究重点。(1)采用浸渍法制备了光催化剂X%TiO2/SBA-15和DCQ-X%TiO2/SBA-15(X=10,20,30,40;DCQ即2,9-二氯喹吖啶酮染料),通过BET、XRD、FT-IR、UV-vis等表征手段对光催化剂的物化性能进行了研究,并将其用于模型油的光催化氧化脱硫中。发现负载DCQ成功地将催化剂的光响应范围拓宽,使其能更有效地利用太阳光,提高光催化脱硫效果。实验结果表明:催化剂DCQ-30%TiO2/SBA-15具有最好的光催化活性。反应的最优条件为:模型油用量10 m L(含硫量50 ppm),萃取剂用量10 m L,氧硫摩尔比为20,催化剂用量0.45%,反应时间90 min。最优条件下催化剂对DBT的脱除率可达100%。(2)采用水热法合成了系列金属酞菁敏化二氧化钛光催化剂,通过XRD、SEM、UV-vis等表征手段对催化剂的物化性能进行了研究,并将其用于模型油的光催化氧化脱硫中。实验结果表明金属酞菁成功地拓展了二氧化钛的光响应范围,提高了光催化氧化脱硫率。反应的最优条件为:模型油用量10 mL(含硫量50 ppm),萃取剂用量10 m L,氧硫摩尔比为20,催化剂用量0.6%,反应时间180 min。最优条件下催化剂对DBT的脱除率可达94%。在此基础上,考察了金属酞菁上不同金属中心及取代基对光催化活性的影响,结果表明:对于金属中心来说,给电子能力越强其催化活性越强;对于取代基来说,吸电子取代基提高催化活性,给电子取代基抑制催化活性。循环使用实验表明:催化剂在使用5次后,活性没有明显下降。
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