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在界面传质过程中，若近界面传递组分的浓度梯度所导致的密度梯度与重力作用方向相反，会产生Rayleigh不稳定，此时若存在界面扰动，则会引发Rayleigh对流。这种对流现象会对界面传质产生重要影响。针对气液界面传质过程，本文建立了用于液相Rayleigh对流模拟的二维非稳态带有双分布模型的格子Boltzmann方法（LBM），并辅以纹影仪定性观察和粒子成像测速仪（PIV）定量测量实验，旨在研究界面失稳现象、液相Rayleigh对流的特征及其对界面传质的影响。首先，以乙醇吸收CO2传质过程为研究对象，应用所建立的LBM，对界面上具有离散和连续高浓度CO2扩散源引发的Rayleigh对流现象进行了模拟，结果显示，模拟得到的浓度分布结构与采用纹影仪观测结果相一致。通过考察Rayleigh对流和浓度分布结构，分析了Rayleigh对流存在条件下的传递规律。针对单个溶质扩散源引发的Rayleigh对流，建立了相应的气液传质实验装置，结果发现，速度分布的LBM模拟结果与PIV实验测量结果吻合较好。其次，以水平初始静止液体吸收CO2传质过程为对象，建立了描述界面扰动的随机扰动模型来研究Rayleigh对流开始的临界参数。结果表明，随机浓度扰动模型参数：局部扰动概率P和浓度扰动大小CD存在一个合适的取值区间(0.05≤P≤0.3，0<CD≤10-9kg·m-3)，在该取值区间内，Rayleigh对流的临界开始时间、最大渗透深度及最大瞬时Rayleigh数的模拟值与理论预测值吻合较好，且模型参数对浓度分布结构及界面传质基本无影响。为了进一步验证该模型正确性，建立了一套非稳态吸收实验装置，针对CO2-乙醇吸收过程，Rayleigh对流的临界开始时间的LBM模拟结果与纹影仪观察结果相符。最后，应用随机浓度扰动模型(P=0.1，CD=10-12kg·m-3)并考虑壁面阻力研究了CO2-乙醇吸收过程和异丙醇-水及丙酮-乙酸乙酯溶液解吸过程Rayleigh对流的特征及其对界面传质的影响，并对Rayleigh对流的特征进行了实验验证。结果表明，Rayleigh对流主要作用于液相主体，使得液相主体具有较大的湍动速度(10-410-3m·s-1)；液相主体中存在许多循环流动和漩涡，促进了界面更新以及界面与液相主体之间液体的交换与混合；羽状对流结构经历了从有序到无序的发展过程，是不断更新的耗散结构；传质增强因子表明Rayleigh对流能够有效地提高吸收和解吸过程传质速率，强化界面传质过程。本文对伴有Rayleigh对流的传质模型进行了分析，提出了将近界面处羽状对流结构的宽度作为特征尺度求得表面更新时间，由此得到的传质系数与LBM模拟值吻合较好。