气凝胶是具有超低密度、大孔隙率和高比表面积的高度多孔型固体材料。石墨烯气凝胶不仅具有传统气凝胶材料的高比表面积、低密度等特点,还表现出石墨烯特有的高导电等特性,在能量存储与转换、催化、环境清洁及传感器等领域具有广泛的应用前景。本文研究了石墨烯复合气凝胶的可控合成及性能。以Hummers方法制备得到的氧化石墨烯为原料,通过自发组装、相转移及有机-无机氮源共掺杂调控石墨烯复合水/气凝胶的三维结构及组成,并对这些复合气凝胶材料的微观结构及性能进行了深入研究。具体内容包括:通过氧化石墨烯与吡咯单体之间的自发组装,无需添加其他氧化剂和还原剂、室温下成功制备出石墨烯-聚吡咯(r GO-PPy)复合水凝胶,并进一步超临界二氧化碳干燥得到r GO-PPy复合气凝胶。利用FT-IR、Raman、XPS以及XRD等测试手段对凝胶形成的机理进行了深入研究。结果表明该自发组装是基于氧化石墨烯与吡咯单体之间的氧化还原反应。SEM、TEM等微观测试及氮气吸脱附测试表明r GO-PPy复合气凝胶中的PPy以纳米颗粒的形式粘附于石墨烯片层上,因而复合气凝胶具有较高的比表面积。另外,PPy在r GO-PPy气凝胶中也充当着“交联剂”,从而导致r GO-PPy复合气凝胶具有良好的机械性能,储能模量高达12 MPa。该石墨烯-聚吡咯气凝胶用作超级电容器电极材料时,表现出较高的比电容(0.5 A/g电流密度下比电容为304 F/g)。以氧化石墨烯作为表面活性剂,得到了一系列氧化石墨烯稳定的低维纳米材料水性分散液,再经过还原、超临界二氧化碳干燥等步骤获得一系列石墨烯与低维纳米材料的复合水凝胶/气凝胶。其中,低维纳米材料包括零维的聚吡咯纳米颗粒、一维的银纳米线、一维的氧化钨纳米线以及二维的二硫化钼纳米片。通过UV-Vis、Micro-IR以及Zeta电位等测试手段证明了相转移过程;利用SEM、TEM及氮气吸脱附测试研究了复合气凝胶的微观形貌及孔洞结构;最后,通过石墨烯-银纳米线复合气凝胶的表面增强拉曼散射效应,实现了对罗丹明B探针分子的痕量检测,其检测极限可低至1.0×10-8 mol/L,并具有良好的重复性。以乙醇胺为有机氮源、氨气为无机氮源,采用有机-无机氮源共掺杂法制备出氮掺杂石墨烯气凝胶(N-G-NH3),考察了获得的N-G-NH3气凝胶的物理化学性能,并与以乙醇胺-石墨烯气凝胶在氮气条件下退火得到的N-G-N2气凝胶的相关性能作为对比。SEM和氮气吸脱附测试结果表明,N-G-NH3气凝胶具有更高的比表面积和孔体积等特点;利用EDX、XPS等测试技术对气凝胶中氮元素的含量及存在形式进行了详细的研究,结果表明该有机-无机氮源共掺杂法不仅显著提升了总氮含量,而且可对气凝胶中不同形式的氮进行调控。导电性能测试表明,N-G-NH3气凝胶具有良好的导电性(154.2S/m),高于N-G-N2导电率(143.1 S/m)。以N-G-NH3气凝胶修饰电极,电化学检测对苯二酚的检测极限为5.61×10-6 mol/L(S/N=3),线性范围在1.0×10-5 mol/L~8.5×10-4mol/L之间。