层状Ti3C2Tx锂离子电池负极材料的制备及其电化学性能研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:kekexiaozi
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锂离子电池所拥有的容量大、质量轻、寿命长、无记忆效应等优点使其成为目前应用最广泛的储能技术。随着社会的发展,人们对锂离子电池的性能提出了更高要求。纵观锂离子电池发展历史,电极材料是制约其性能的关键因素。锂离子电池负极材料中,二维层状材料因其优异的储锂性能而备受青睐。最近,一种新型的二维层状材料MXene引起了大家的广泛关注。MXene具有和石墨烯类似的层状结构,大的比表面积使其具有优异的储锂性能,层间距可调使其具有有别于其他二维层状材料的显著优势,是一种非常有研究价值和研究潜力的锂离子电池负极材料。本文以MXene中重量最轻、能量密度最大的材料Tin+1Al Cn(n=1,2)作为研究对象,系统研究了其合成方法及其电化学性能。主要研究方法及取得的研究结果如下:首先,合成研究。第一,在室温下进行了Ti2Al C和Ti3Al C2在不同HF浓度(10 wt%,20 wt%,40 wt%)下刻蚀,Ti2Al C和Ti3Al C2刻蚀最佳条件HF浓度均为40 wt%,时间分别为4 h,6 h。其产率分别为6%和85%。据此,Ti3C2Tx更适合应用于锂离子电池中并应用于后续研究。第二,剥离研究。嵌入二甲基亚砜后进行剥离的实验方式达到的效果最好,这主要借助了二甲基亚砜的吸水特性。剥离Ti3C2Tx时,最佳条件为超声功率150 W,4 h,低速离心,取上清液抽滤,即可得到较好的Ti3C2Tx单层。若将二甲基亚砜嵌入Ti3C2Tx层间,不超声,则可得扩层后的Ti3C2Tx。透射电镜结果可知,层间距由21层20 nm变为扩层后的17层20 nm。将Ti3C2Tx在沸水中处理剥离单层的方式,虽没将Ti3C2Tx剥离成单层,却在Ti3C2Tx表面形成一层无定型Ti O2,且稳定性较好,结构及形貌在500℃以下不会发生变化。其次,本论文将Ti3C2Tx作为锂离子电池负极的进行研究,并对其性能做了进一步优化。当直接将Ti3C2Tx用作负极材料时,1 C时循环100圈放电容量为100 m Ah/g,循环稳定性较好。电池在0.1 C,0.2 C,0.5 C,1 C,2 C下放电,容量分别为167、135、115、105、94(m Ah/g),随着放电倍率的增加,容量衰减较小,但其可逆性有待提高。电池传荷电阻Rct高达459.5 Ohm,即使循环后仍有109.1 Ohm。因为Ti3C2Tx表面存在一层F、O/OH基团,影响电导率。将Ti3C2Tx在沸水中处理后,相比之前,循环性能相差不多,Rct降至25.9 Ohm,倍率性能有所提高。将二甲基亚砜嵌入Ti3C2Tx层间,增加了层间距,有利于锂离子的嵌入脱出,循环性能和倍率性能均得以改善,容量提高了30-50 m Ah/g。Rct降至29.5 Ohm。将石墨烯与Ti3C2Tx材料复合,液态复合更均匀,对Ti3C2Tx的改性效果更好,循环性能提高很多,1 C下的容量为185 m Ah/g。不同倍率下的放电容量提高了60-100 m Ah/g;当再次恢复到0.1 C放电时,容量能恢复到一开始的250 m Ah/g,材料具有了很好的可逆性。总之,在HF浓度为40 wt%刻蚀6 h的条件下Ti3Al C2的刻蚀效果好。Ti3C2Tx表面存在F、O/OH等基团,用作锂离子电池的负极,倍率性能需进一步改善。将其与石墨烯复合以后,其循环性能,倍率性能,电导率都有非常大的提高。Ti3C2Tx材料所表现出的十分优异的电化学性能,有望使其成为能应用到锂离子电池中的新型负极材料。
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