【摘 要】
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随着人类社会的不断发展,传统的不可再生能源已经不能满足人类的需求,因此新能源的开发和利用势在必行。氢能作为一种新能源,具有环保,可再生等优势,被认为是最具发展潜力的清洁能源。电催化全解水是一种有效的制备氢气方法,因电催化过程绿色环保,且能够高效利用风能、太阳能产生的间歇性电能,因此成为当代科学研究的热点课题之一。但是,目前商用高效全解水的电催化剂多为贵金属材料,价格昂贵,资源匮乏,很难实现大规模的
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随着人类社会的不断发展,传统的不可再生能源已经不能满足人类的需求,因此新能源的开发和利用势在必行。氢能作为一种新能源,具有环保,可再生等优势,被认为是最具发展潜力的清洁能源。电催化全解水是一种有效的制备氢气方法,因电催化过程绿色环保,且能够高效利用风能、太阳能产生的间歇性电能,因此成为当代科学研究的热点课题之一。但是,目前商用高效全解水的电催化剂多为贵金属材料,价格昂贵,资源匮乏,很难实现大规模的生产应用。因此,寻找贵金属的替代品,研发高效、廉价、来源丰富的全解水电催化剂势在必行。有鉴于此,本论文开创性地分别以廉价的石油沥青和碳布为碳源,利用简单的水热和煅烧的方法,制备出高效稳定的碳/镍电解水催化剂。通过缺陷程度、形貌的调控,对其电子结构进行调控和暴露活性位点;通过制备成自支撑催化材料,提高电子传输效率,降低电阻,从而降低全解水的反应过电势,显著提高电催化能力。主要研究内容及结论如下:1、以日本针焦为碳源制备碳点（CDs）,泡沫镍（NF）为基底,以及六水合硝酸镍、硫脲、四水合乙酸钴为原料通过水热离子交换法制得CDs/NiCo2S4/Ni3S2/NF自支撑电极材料。研究表明,CDs可以诱导Ni3S2生长形成纳米棒状结构,可使具有高催化活性的{021}晶面暴露,从而显著提高电催化活性。以纳米棒状的CDs/Ni3S2/NF为前驱体,通过阳离子交换的方法,引入Co原子,得到具有异质界面的CDs/NiCo2S4/Ni3S2/NF复合体系。不同组分之间的协同作用可以有效地提升体系的电子传输速率和传质过程,使得该催化剂具有优异的催化性能。当离子交换时间为12 h,所制CDs/NiCo2S4/Ni3S2/NF催化剂具有最优的催化性能,在1 M的KOH溶液中,电流密度为10 m A·cm-2时,析氢过电位为124 m V,析氧过电位为116 m V。用于全解水反应时,仅需要1.52 V的电压就可以使电流密度达到10 m A·cm-2,并且具有优异的稳定性。2、为了探讨不同基底对材料电化学性能的影响,通过简单的水热法在碳布（CC）基底上原位生长得到含有两性特性的镍铝和镍锌层状双金属氢氧化物,再经过碱性刻蚀得到具有不同原子缺陷的层状双金属氢氧化物（LDH）。研究表明,制备的富含三价缺陷DⅢ的Ni Al-LDHs和富含二价缺陷DⅡ的Ni Zn-LDHs展现出优异的电化学催化析氧性能,在析氧过程中,DⅢ-Ni Al-LDHs和DⅡ-Ni Zn-LDHs仅需要0.28 V和0.33 V的过电位就可以使电流密度达到20 m A·cm-2。相比于没有缺陷的材料,当过电位达到50 m A·cm-2时,过电位降低约100 m V,并且经过48 h的稳定性测试后,形貌和性能几乎没有改变,展现了优异的稳定性。3、基于缺陷的层状双金属氢氧化物优异的电化学析氧性能,经过一步简单磷化处理,制备的富含不同缺陷的Ni2P/CC展现了优良的电催化析氢性能。相比于磷化处理前,经过磷化后制备的Ni2P催化剂,析氢电流密度达20 m A·cm-2时,过电位降低了约336 m V,性能有了非常显著的提高。
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