【摘 要】
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氮氧化物是一类常见的大气污染物,能广泛引起酸雨、光化学烟雾以及危害生命体健康等严重问题。如何有效地去除氮氧化物已经成为当今世界环境保护的重要课题。在NH3选择性催化
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氮氧化物是一类常见的大气污染物,能广泛引起酸雨、光化学烟雾以及危害生命体健康等严重问题。如何有效地去除氮氧化物已经成为当今世界环境保护的重要课题。在NH3选择性催化还原氮氧化物中(NH3-SCR),Cu-CHA催化剂尽管活性和水热稳定性较好,但是也存在成本高昂的缺点。本论文将廉价的Fe-Beta分子筛(Si/Al=12.5)进行改性,用离子交换负载了碱/碱土金属(Na、Ca)以及稀土金属(La、Ce、Sm)制备了双金属Fe-ME-Beta催化剂,在150650 oC宽温窗范围内考察了NH3-SCR反应性能。研究了750℃,10%H2O的水热处理条件对分子筛骨架结构和Fe物种存在状态以及脱硝反应性能的影响。主要取得如下结果:XRD、27Al MAS NMR、UV-Vis和H2-TPR表征结果以及NH3-SCR反应性能测试表明,适当含量的碱金属Na或者碱土金属Ca都能提高Fe-Beta分子筛的水热稳定性。经水热老化处理之后,催化剂的骨架结构依然保持完整,脱硝性能良好。对比研究发现碱土金属Ca对催化剂的稳定作用要优于碱金属Na。XRD、27Al MAS NMR、UV-Vis和H2-TPR表征结果以及NH3-SCR反应性能测试表明,适当含量的稀土金属Ce、La或者Sm对分子筛的水热稳定性都有良好的保持作用。经水热老化处理后,催化剂依然保持完整的分子筛骨架结构和较好的反应活性。经比较研究发现稀土金属Sm对分子筛的稳定作用要优于La和Ce。
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