【摘 要】
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当前,传统的存储器件正面临着未来电子器件小型化的挑战,特征尺寸达到了物理极限,无法适应未来存储器件高密度集成、高速处理、低功耗等的发展需求。因此,新型非易失性存储器的研究和设计近年来成为研究人员关注的热点。而以铁电/反铁电薄膜作为功能介质层的阻变存储器件,由于其简单的三明治结构、超快的存储速度、大的电阻开关比、低功耗以及高可靠性等优点,有望代替闪存等成为下一代非易失性存储器的最有力候选者之一。同时
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当前,传统的存储器件正面临着未来电子器件小型化的挑战,特征尺寸达到了物理极限,无法适应未来存储器件高密度集成、高速处理、低功耗等的发展需求。因此,新型非易失性存储器的研究和设计近年来成为研究人员关注的热点。而以铁电/反铁电薄膜作为功能介质层的阻变存储器件,由于其简单的三明治结构、超快的存储速度、大的电阻开关比、低功耗以及高可靠性等优点,有望代替闪存等成为下一代非易失性存储器的最有力候选者之一。同时,由于铁电/反铁电材料本身具有的良好抗辐射能力以及丰富的物理性能,在复杂的空间环境和多功能存储器件等特殊领域都有非常大的应用潜力。鉴于此,本文采用溶胶凝胶法制备了锆酸铅（PbZrO3,PZO）反铁电薄膜,研究了不同退火气氛,不同衬底电极对PZO薄膜器件阻变性能的影响。同时探索了PZO薄膜的反铁电二极管性能,研究了其在预极化电压下的反转二极管效应。（1）采用溶胶凝胶法在（LaNiO3）LNO/Si衬底上,通过不同气氛（空气、氧气和氮气）退火制备了PZO薄膜,进而研究了退火气氛调控的PZO薄膜中的氧缺陷浓度对其阻变性能的影响。首先,在空气气氛环境下退火制备了氧缺陷浓度适中的PZO薄膜,并研制了Au/PZO/LNO/Si器件。室温下该器件的电流-电压（Ⅰ-Ⅴ）曲线显示良好的双极电阻开关行为,高低阻值比率达到102,稳定的循环耐久性（>102）。其次,在氧、氮气气氛环境下退火制备了高低不同氧缺陷浓度的PZO薄膜,XPS结果显示,其氧缺陷浓度分别为20.1%和34.3%,对应的器件高低阻值比分别为10和105,但循环保持性能均不佳。结果表明,氧缺陷浓度对薄膜的阻变性能具有较大影响。高的开关比值对应较高浓度的氧空位缺陷,较低浓度的氧空位会导致开关比降低,甚至滞回曲线消失,薄膜中存在的适量氧空位可以增强器件的电阻开关性能。（2）通过溶胶凝胶法在Pt/Ti/SiO2/Si（Pt）衬底上制备了PZO功能薄膜作为半导体层,研究了Au/PZO/Pt器件的阻变性能。并在Pt衬底上引入LNO薄膜作为底部电极层制造了Au/PZO/LNO/Pt存储单元。通过对比分析结果表明,优化的非易失性Au/PZO/LNO/Pt存储器单元展现出更优的双极型电阻开关特性,具有较低的工作电压,较高的开/关比（102）和稳定的循环耐久性（102）。此外,由于PZO/Pt和PZO/LNO底部接触界面的不同,两类存储器件展示出反常和正常的两种双极型电阻开关行为。由氧空位捕获/释放载流子及其氧空位迁移引起的界面肖特基势垒的变化可以用来解释所观察到的阻变效应。研究表明,在Pt衬底上引入LNO缓冲层作为底部电极可以有效地改善PZO薄膜的阻变性能,使其适用于高质量的存储器件。（3）通过溶胶凝胶法在FTO/Grass衬底上制备了PZO薄膜,P-V电滞回线显示,当施加的电压大于8 V时,PZO薄膜开始展现出良好的反铁电性能。在初始未施加预极化电压情况下,Ⅰ-Ⅴ曲线没有表现出明显的滞后现象。施加15 V的电压预极化后,Ⅰ-Ⅴ曲线展现出明显的整流二极管滞回特性,并随着扫描电压的增大,回滞窗口也呈现增大趋势。在0.5 V、1 V、1.5 V和2 V电压下,存储窗口开关比值分别5、10、20和100,显示出了Au/PZO/FTO器件在多值存储领域的潜在应用价值。此外,通过对空气退火样品研制而成的Au/PZO/LNO/Si器件施加不同预极化电压后,测量其在±2 V电压区域的Ⅰ-Ⅴ曲线,得到了反转二极管现象。综合分析得出,在小电压下阻变行为的产生与其氧缺陷浓度有较大的关联性,而其反转二极管的产生与大于其矫顽电压的预极化电压相关联。
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