非甾体抗炎镇痛类污染物属于药品及个人护理用品（PPCPs）类污染物,是一类广泛存在于环境中的微量污染物,具有持久性、生物积累性、长距离迁移的特性,这些污染物的毒性各异,对生物的健康存在巨大的潜在威胁。传统污水处理工艺很难将其去除,研究新型处理方法迫在眉睫。本课题在已有电催化技术的基础上,制备了锰渣基Cu/Fe负载型粒子电极、PANI/Ti主电极,设计并制作反应器,构建三维粒子电极反应体系,研究了电催化氧化及类电-Fenton对非甾体抗炎镇痛类污染物的去除能效,分别探讨了最佳工况条件和目标污染物的降解路径及机理。基于废物利用的理念,选取锰渣作为粒子电极载体;根据目标污染物的结构,选取过渡金属Cu、Fe作为催化活性物质。载体经过超声清洗、干燥等预处理后,采用浸渍-焙烧法制备出负载不同比例催化活性组分的粒子电极,并以水杨酸的去除率为指标,对粒子电极进行筛选,发现在相同条件下负载Cu:Fe=1:1的粒子电极对水杨酸的去除率最高。采用SEM、XRF等手段进行表征,发现负载后的粒子电极在结构上表面积增大,在成分上Cu、Fe的氧化物所占比例大幅提高。针对电催化反应中存在的主电极阳极易腐蚀问题,本课题以钛网为载体,采用微乳液法制备聚苯胺悬浮液,包覆导电聚合物聚苯胺的改性电极PANI/Ti,研究了经聚苯胺改性的电极系列特性。采用加速电极寿命法、电化学工作站对改性前后电极的寿命、导电性、抗腐蚀性等性能进行测试,结果表明,改性后的PANI/Ti性能更优,能提供稳定电场,激发粒子电极,增大反应器中电催化反应面积。将筛选出的负载Cu:Fe=1:1的粒子电极填充于特制的反应器中,以PANI/Ti作为阳极,碳纤维作为阴极,构建三维粒子电极反应器。以水杨酸去除率为指标,分别进行了槽电压、电解质种类及浓度、进水pH、极板间距、水力停留时间、初始污染物浓度的单因素试验,筛选出关键影响因子槽电压、进水pH、水力停留时间、初始污染物浓度进行响应面实验,实验证明,进水pH和初始污染物浓度之间有交互作用,其它两两因素之间并无交互作用。经Design-Expert8.0.6软件预测出三维粒子电极催化氧化的最佳工况条件:槽电压为8.00V,进水pH为3,初始污染物浓度为0.05mg/L,在此条件下,进行非甾体抗炎镇痛类污染物水杨酸、酮洛芬、双氯芬酸的去除实验。水杨酸去除率为76.85%,与预测值相近;酮洛芬和双氯芬酸的去除率分别为39.21%和32.48%,远低于预测值。为提高酮洛芬和双氯芬酸的去除能效,在三维粒子电极反应器中引入过硫酸盐和过硫酸盐活化剂,在电场的作用下强化活化过硫酸盐,发生类似电-Fenton的反应。以双氯芬酸的去除率为指标,探究最佳过硫酸盐投加量和最佳过硫酸盐活化剂的种类(Fe²⁺、Fe⁰)与投加量,结果表明,最佳过硫酸盐投加量为1.5mmol/L,Fe0更适合作为过硫酸盐的活化剂,最佳投加量为3mmol/L。当水力停留时间为120min,进水pH为3,槽电压为8.00V,初始污染物浓度为0.05mg/L,极板间距4cm,电解质浓度为0.05mol/L,过硫酸盐投加量为1.5mmol/L,Fe0投加量为3mmol/L时,水杨酸和酮洛芬的去除率分别达到95.73%和84.85%。在反应体系中加入过量化学探针硝基苯和乙醇,硝基苯捕获SO₄^·-,乙醇可以同时捕获SO₄^·-和·OH,实验结果表明,反应体系内同时存在SO₄^·-和·OH,污染物的去除是两种自由基共同作用的结果。分别对固相萃取小柱进行甲醇活化、对经试验处理前后的水样进行萃取、甲醇洗脱、收集洗脱液,使用氮吹仪将洗脱液处理到2ml左右,转移至高效液相色谱仪专用样品瓶中进行分析,发现水杨酸、双氯芬酸降解后在不同的保留时间有不同的中间产物峰,而酮洛芬只检测出酮洛芬含量减少,中间产物出峰不明显,说明酮洛芬降解的过程进行很快,无中间产物积累。结合气相色谱质谱联用仪进行分析、对比,推测目标污染物的降解过程中主要变化过程为:（1）水杨酸作为·OH捕获剂,主要在·OH的作用下先后发生脱羧反应和苯环上发生取代反应,然后再发生开环反应而被矿化;（2）酮洛芬在SO₄^·-和·OH的作用下先后发生脱羧反应、苯环上的取代反应、羰基的氧化反应,然后被矿化,整个降解过程进行很快,无中间产物积累;（3）双氯芬酸在SO₄^·-和·OH的作用下先后发生脱羧、脱氯、苯环上的取代反应、然后发生开环反应而被矿化。