【摘 要】
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以三价膦为代表的含磷有机化合物在有机合成上扮演着非常重要的角色,尤其是作为配体在过渡金属催化反应中应用十分广泛。随着过渡金属催化研究的深入,对富电子膦配体的需求也
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以三价膦为代表的含磷有机化合物在有机合成上扮演着非常重要的角色,尤其是作为配体在过渡金属催化反应中应用十分广泛。随着过渡金属催化研究的深入,对富电子膦配体的需求也显著增加,因此发展高效的策略和方法构建C(sp3)-P(Ⅲ)键一直备受关注。本论文的研究内容主要包括以下二个部分:一、研究了酰基膦和活泼亲电试剂通过亲电取代反应构建C-P(Ⅲ)键。设计反应过程并进行实验发现酰基膦并不能直接与活泼亲电试剂反应制备烷基三价膦化合物,易发生过度反应生成季鏻盐。说明采用过渡金属催化偶联实现C-P(Ⅲ)键构建的必要性。二、重点研究了 Pd催化的酰基膦与卤代烷烃的偶联反应,实现了C(sp3)-P(Ⅲ)键的高效、选择性构建,避免了过度反应等问题,合成了一系列烷基二苯基膦化合物。值得指出的是在该反应中没有由催化剂导致的伯卤代烷烃消除副产物生成,而且相比亲电取代反应构建C(sp3)-P(Ⅲ)键的方法而言,该方法反应条件温和,有利于兼容对碱敏感的底物,显著扩大了该方法的应用范围。
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