金刚石是一种集多种优良性能于一体的功能材料，它具有极其优异的机械性能、电学性能、热学性能和光学性能，具有十分广泛的用途。表面化学修饰和功能化可以为金刚石表面引入新的物理和化学特性，使金刚石具有特殊的潜在用途，因此金刚石表面的功能化研究是近年来的一个研究热点。本文的核心工作就是理论上研究了几种有机小分子与金刚石(001)-2×1重构表面的反应机理。 首先，我们应用密度泛函理论(B3LYP/6-31G<*>)和有效的团簇模型(C<,15>H<,16>和C<,23>H<,24>)研究了丙烯腈在金刚石(001)-2×1重构表面的吸附机理。研究表明该吸附过程是一个复杂的反应过程，反应过程中不仅包含了丙烯腈与单个的二聚体的反应，而且还包含了与同一列中以及相邻两列中两个相邻的二聚体的反应。计算揭示了8条可能的反应通道，优化得到了所有产物的几何结构，包括intra-和inter-反应通道的产物。并从能量、几何结构和活化能垒等角度对结果进行了分析。计算表明丙烯腈主要通过无极性的乙烯基与金刚石(001)-2×1表面反应，四元环的intradimer[2+2]产物是主要的表面产物，所有这些结果都与Schwartz等人的实验观测结果相一致。值得注意的是，[2+2]<,cc> inter产物和[4+2] intra产物均可以异构化为主要产物。 其次，我们利用密度泛函理论(B3LYP/6-31G<*>)和有效的团簇模型(C<,21>H<,20>)研究了1,3-环已二烯与金刚石(001)-2×1重构表面反应，优化得到了所有产物的几何结构，包括intra-和inter-反应通道的产物。并从能量、几何结构和活化能垒等角度对结果进行了分析。计算表明[4+2]intra产物比其他产物更加稳定，而且[4+2]intra反应通道的活化能垒比其他反应通道的活化能垒低，因此[4+2]intra产物为主要的表面产物。