【摘 要】
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随着化石燃料的枯竭,氢气等新能源的作用日益凸显。一氧化碳优先氧化(CO-PROX)是将燃料电池原料气中的少量CO净化到规定要求的重要手段。磷酸铝分子筛具有高比表面积和利于活
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随着化石燃料的枯竭,氢气等新能源的作用日益凸显。一氧化碳优先氧化(CO-PROX)是将燃料电池原料气中的少量CO净化到规定要求的重要手段。磷酸铝分子筛具有高比表面积和利于活性组分高分散等特点,在催化领域颇受关注,但其用于CO-PROX尚未见报道。本文通过水热合成法制备了掺杂Co、Ni和Pt等的MeAlPO-5分子筛,研究了PH值,晶化温度,晶化时间,掺杂原子/铝原子比等对磷铝分子筛合成的影响。采用XRD、TPR、TEM、Uv-Vis等分析手段对其进行了分析和表征。研究了所制备的催化剂对CO-PROX催化性能。主要结果如下:MeAlPO-5中虽然引入的杂原子,具有了一定的氧化还原性,但是对CO-PROX没表现出优良的活性。通过对比MeAlPO-5中Me的含量,和Me/AlPO-5,证明骨架中的金属杂原子的本征活性,要小于骨架外的金属离子。在此基础上,进一步通过离子交换法和浸渍法制备了以磷酸铝分子筛为载体的Pt系催化剂,比较了其活性。利用TPR,TEM,XRD等表征分析了载体对Pt的分布的影响。在对比后,进一步研究了Pt-Co/AlPO-5催化剂,考察了Pt/Co配比,最用选定条件为Pt:Co=1:2(1%Pt by weight)。在此条件时可以在70°C-110°C将CO浓度净化10ppm一下,质量空速为24,000 mL.gcat-1.h-1,气体组成为1% CO,1% O2,50% H2 ,N2为平衡气。同文献报[73]道的Pt-Co催化剂相比,能够在相同条件下达到一氧化碳净化要求,但我们的催化剂Pt的负载量更低。
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