近年来,金刚石中的氮-空位中心在传感测量以及生物医学成像等领域已经发展成极具潜力的研究平台。一方面,在室温条件下,氮-空位中心拥有较长的量子相干时间,同时,人们可以利用激光初始化和读取氮-空位中心的状态,并且施加微波场就可以实现氮-空位中心量子态的调控。另一方面,金刚石具有极佳的生物相容性,又易于制备成包含氮空位中心的纳米颗粒以及物理性质稳定的块状样品。但是基于氮-空位中心进行传感测量时,信号源以及外部环境等多方面因素引入的噪声会大大降低氮-空位中心的量子相干时间以及系统调控的精度。因此要想实现高精度的测量,人们必须发展更好的量子调控方法来实现高精度的自旋控制。基于上述原因,本论文主要关注单量子自旋态控制方法的研究,其中包括核自旋探测中的自旋量子操控以及通过自旋操控观测新的量子跃迁过程。主要的工作内容以及创新点为:（1）在基于单自旋探针的核自旋探测实验中,待测核自旋与氮-空位中心会存在相互作用,进而影响氮-空位中心自旋态的动力学演化。使用脉冲序列对氮-空位中心的自旋态进行适当地控制,我们可以获得待测核自旋的信息。但是由于脉冲的幅度有限,脉冲信号作用于系统时会存在一定的脉冲时间宽度,这会导致探测结果中出现虚假的核自旋信号,最终影响核自旋的探测。为此,我们通过对驱动场的相位进行设计提出了一种新的脉冲控制序列用于实现核自旋的探测。该序列在特定的条件下可以消除脉冲时间宽度给核自旋探测带来的影响,使核自旋探测的结果更准确。同时相比于传统使用的脉冲序列,该序列对脉冲自身的误差也具有更强的鲁棒性。（2）在量子态的操控中,通过对驱动场的幅度、频率以及相位进行设计,人们可以实现不同的控制效果。例如,幅度的缓慢渐变可以实现量子态的绝热演化,从而实现抗噪声能力较强的初态制备。我们通过对驱动场幅度以及相位进行调制,基于二能级系统模拟了一个拥有两条能带的Wannier-Stark模型。基于该模型,我们提出了一种新的量子态调控方法,并在实验中用该方法对氮-空位中心自旋进行操控。我们在一个二能级系统中观测到了类似三能级系统中的受激拉曼跃迁,即Floquet-Raman跃迁过程。当驱动场频率与系统的能级差存在较大失谐时,在合适的参数下,该方法依然可以实现不同量子态间的有效跃迁。同时,该过程虽然满足传统绝热近似条件,但并未按绝热过程进行演化,相比拉比振荡也更具有一般性。因此,该方法不但拓展了传统的量子调控方法,为绝热近似条件的验证和研究也提供了一种新的手段。