质子给体和受体在质子惰性溶剂中的作用

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水和氧气是各种生命形态赖以生存的重要源泉,它们与人类的生存、生活以及生产都息息相关。一方面,水是有机溶剂中最常见的杂质,水含量是某些溶剂产品生产中一项重要的检测指标;另一方面,氧气的电化学还原是氢氧燃料电池和空气电池中的主要阴极反应,同时也是生物有机体内呼吸链的重要组成部分。因此,质子惰性溶剂中水含量的测定以及质子给体对氧在质子惰性溶剂中电化学还原行为影响的研究具有十分重要的意义。本论文的主要工作是采用循环伏安法,一方面利用在质子惰性溶剂中对苯二酚氧化释放质子和水可作为质子受体的关系,减缓电极表面附近溶液的pH值发生变化的原理,建立了一种新的测定质子惰性溶剂中水含量的电化学方法;另一方面,研究电极表面的pH变化对氧气在质子惰性溶剂中还原行为的影响。论文主要分为以下几个部分:第一部分介绍了实验的目的、意义以及相关的研究进展;第二部分是质子惰性溶剂中水含量检测方法的建立,本实验选择了乙腈和DMF作溶剂,实验中我们发现在对苯二酚电化学氧化过程中,水在溶液中作为质子受体,显著抑制电极表面溶液的pH值降低,从而使对苯二酚的氧化还原峰电位向负电位产生位移。通过log10[H2O]与△E之间的线性关系,建立了一种新的测定质子惰性溶剂中水含量的电化学方法。本方法具有操作简单、费用低廉、环境友好、检测下限低、检测范围宽、灵敏度高等优点;第三部分使用乙腈作为溶剂,分别在酸性条件下和碱性条件下对氧的电化学还原进行规律性的探究,并总结了溶液的pH与氧气电化学还原的规律;第四部分总结上述实验工作并展望了下一步的工作方向。
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