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光的非线性吸收是一种基本的光与物质相互作用过程,与非线性光散射,非线性光致折射率变化,非线性荧光发射等过程有着紧密的联系。远离介质共振频率的激光在介质中传播时,往往可能发生双光子吸收或激发态吸收两种不同机制的非线性吸收。当激发态吸收截面大于基态吸收截面时,二者都表现为对光的吸收随激光光强增大显著增强,不能直接从现象上判断此时非线性吸收的真正机制。 本文首先介绍非线性光吸收的主要机理和研究进展。其次,利用速率方程理论,分别对有机材料和体半导体材料,建立了合适的自泵浦探测的理论模型。其中对粒子数浓度较小的有机材料采用多能级模型,并用吸收截面描述对应的吸收过程;对粒子数浓度很大的体半导体材料直接利用吸收系数来描述对应的吸收过程。然后,对二者进行了数值模拟分析。 通过数值模拟,本文讨论了材料的吸收截面、激发态寿命和激光的功率密度、脉宽对自泵浦激发双光子吸收和激发态吸收的影响;明确了在两类材料中,激发态吸收(自由载流子吸收)和双光子吸收分别在材料对光的非线性吸收中占主导时,以及二者同时存在时,典型的归一化透过率随延迟时间的变化规律。数值模拟研究为实验上区分激发态吸收与双光子吸收提供理论指导。 最后,用波长为532nm,脉宽(HMFW)为22ps的激光对以激发态吸收为主的C60甲苯溶液和以双光子吸收为主的ZnSe晶体材料进行了自泵浦探测实验研究,实验结果与理论预期符合较好。