关中地区秋冬季颗粒物中碳组分的污染特征及来源解析

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关中地区大气污染严重,秋冬季雾霾频发,是大气污染防治的重点区域,本研究于2017年9月至2018年1月在关中地区5个主要城市(西安、渭南、铜川、宝鸡、咸阳)分别设置采样点位(XA、WN、TCH、BJ和XY)对空气中的PM2.5和PM10及其碳组分浓度的时空变化特征进行分析,并利用PMF模型结合西安市本地源谱特征和后向轨迹聚类分析进行碳组分污染来源解析,期望对关中地区大气污染控制提供科学有效的数据支持。研究结果表明,PM2.5与PM10手动与在线监测浓度数据高度相关,一致性较好,且手动监测样本均值高于在线监测。关中地区PM2.5与PM10浓度分别为87.39±46.54、151.92±84.95μg·m-3,主要以PM2.5为主。不同粒径颗粒物空间整体分布呈关中平原中部地区污染最为严重,周边城市污染相对较轻。采暖季开始后污染物浓度明显增加,与城市供暖、边界层降低、静稳天气多、污染物的累积有关。各点位两类颗粒物来源相似,但点位之间差异显著。关中地区秋冬季大气中PM2.5颗粒物OC(有机碳)、EC(元素碳)的浓度范围分别为2.5642.36μg·m-3、0.364.76μg·m-3,PM10中分别为3.7061.44μg·m-3、0.257.07μg·m-3,在细颗粒物中含量高。OC的空间分布与颗粒物相同,这与WN和XA点位的污染源分布不同有关。TCA(总有机碳)在PM2.5与PM10中含量分别31.86%、22.70%。OC与EC浓度及含量季节分布均呈秋季低冬季高,各点位颗粒物中OC与EC存在相同的污染来源且不同颗粒物在城市环境中混合程度相当。OC/EC比值初步判断关中地区主要的污染贡献源为燃煤污染和机动车污染源。PM2.5与PM10中SOC(二次有机碳)的平均浓度分别为7.44±5.54、9.62±7.49μg·m-3。SOC在PM2.5中的含量为8.76%,占OC比例为48.03%,PM10中为6.28%,占OC48.09%,在细颗粒物中的含量高,冬季高于秋季,冬季SOC的形成条件更为充足。结合西安市本地污染来源碳组分特征,PMF模型运行结果显示,PM2.5碳组分的污染贡献来源是生物质燃烧与燃煤源(48.63%),汽油车尾气污染(23.07%),柴油车尾气污染(18.82%),道路扬尘类污染(9.47%)。XA、BJ和XY点位生物质燃烧与燃煤源为主要贡献源,而TCH点位主要为汽油车尾气。PM10颗粒中碳组分4类污染源的比例分别为45.56%、23.78%、16.69%和13.97%。与PM2.5相比,道路扬尘类污染在PM10颗粒物中的比例高。从季节分布看,生物质燃烧与燃煤源秋冬季变化明显,冬高秋低,尤其BJ点位,柴油车尾气贡献均是秋高冬低。细颗粒受到生物质燃烧与燃煤、汽油车尾气污染这两类污染源的影响最为显著。后向轨迹聚类结果表明,关中地区主要有来自于西北、正西、东北、局部区域污染四个方向的轨迹,其中本地区域传输、东北气团PM2.5与PM10浓度高是污染气团的主要传输路径。XA与XY点位相距较近存在交叉污染影响,WN点位存在东北方向输送,西南方向受到渭化集团工厂排放的影响。BJ点位受到关中地区的输送累积。关中地区地理位置特殊,地面风速低,依赖于垂直混合扩散,冬季边界层低,存在区域性污染传输,低空气团与常年风向存在差异等均造成了污染物的积累与SOC的形成。尤其是高低压差的不同不利于盆地地形污染物的扩散,从而使污染物在区域内徘徊,造成连续性污染。针对关中地区颗粒物及其碳组分的污染状况,提出区域联防联控、燃煤技术革新、提高机动车使用效率、使用清洁能源以及各点位的针对性建议。
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