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活性炭纤维(ACF)具有比表面积大、微孔结构发达、表面活性强等特点,可实现垃圾焚烧产生的硫氧化物(SOx),氮氧化物(NOx)、氯化氢(HCl)等污染物的高效脱除及产物资源化利用。本文探讨了表面含氧、含氮官能团对HCl脱除效率的影响,揭示了HCl在ACF表面的催化脱除机理;采取实验与量子化学计算结合的方法,系统提出了NO在ACF表面的催化氧化路径和机理。在此基础上,搭建了小型污染物一体化脱除平台,研究了NO/HCl、SO2/HCl、SO2/NO两组分在ACF表面的竞争吸附行为,提出了采用两级HNO3改性ACF协同脱除三种污染物的方法,实现HCl、NO、SO2的高效协同脱除。 在ACF表面官能团的解析和调控方面,本文定量获得了含氧、含氮官能团的种类分布、形貌变化以及元素含量,比较了多种改性方法对ACF表面官能团的修饰调控。结果表明,热处理可以分解表面C-O、C=O、COO、COOH等含氧官能团,生成C-C键;H2O2可氧化C-C表面生成C-O,COOH等氧化性官能团;HNO3改性会氧化C-C和C-O生成C=O、COO和COOH基团;HNO3、Cu(NO3)2改性方法会改变表面吡咯、吡啶、季氮等含氮官能团的分布,同时在ACF表面引入-NO2和NO3-离子。 在ACF脱除单一污染物过程和机理方面,在综述ACF脱除SO2的基础上,开展了ACF吸附脱除HCl的实验研究,揭示了含氧、含氮官能团在HCl脱除过程中的作用机制,同时采用实验和量子化学计算方法深入研究了NO在ACF表面的催化氧化路径。结果表明,在无O2条件下,ACF对NO和HCl的脱除作用主要依靠微孔对气体分子的吸附以及表面碱性官能团与NO和HCl的反应。HCl主要与吡啶、吡咯类碱性官能团结合,ACF表面的?NO2官能团和NO3?离子均可促进HCl在ACF表面的吸收,可与吸附在ACF表面的HCl生成不易分解的含氯类有机物。NO可与碱性官能团及C?C位结合。在有O2条件下,O2在ACF表面的催化氧化下,可生成一个半醌基和一个活性氧原子,NO吸附到ACF表面后,在半醌基或活性氧原子的催化氧化下生成NO2。 在单一污染物研究的基础上,本文研究了NO/HCl、SO2/HCl、SO2/NO在N2、N2/O2气氛下的竞争吸附及协同脱除机理。N2气氛下竞争吸附研究表明,HCl、NO、SO2之间存在强烈竞争吸附关系,与ACF表面的吸附活性位结合能力为HCl>SO2>NO。N2/O2气氛下竞争吸附研究表明,HCl与ACF结合能力最强,抑制SO2、NO的吸附,NO难以抑制HCl在ACF表面的吸收,高浓度的SO2可抑制HCl在ACF表面的吸附。SO2对NO在ACF表面的吸收,而NO难以抑制SO2的吸收。同时,NO的氧化产物?NO2官能团可促进SO2、HCl在ACF表面的吸收。 基于上述研究结论,本文进一步提出了两级HNO3改性ACF协同脱除HCl、NO、SO2的新思路,搭建了小型吸附实验平台,定量研究了ACF对三种污染物的吸附容量,探讨了三种污染物在两级反应过程中的协同脱除效果。结果表明,O2含量的增加有利于HCl/NO/SO2的协同脱除。在两级反应器中,一级反应器吸附全部的HCl与大部分的SO2,二级反应器促进了NO与SO2的吸收,同时NO氧化产物?NO2可促进SO2、HCl的吸附。定量分析结果显示,两级未改性ACF同单级未改性ACF吸附量相比,HCl、NO、SO2吸附量由58.8、6.5、17.3mg/g增加到84、8.4、23.4mg/g,分别增加了40%、30%、35%;HNO3改性增加了ACF表面硝基官能团含量,可促进SO2、HCl在二级反应器中的吸附:两级HNO3改性ACF同两级未改性ACF相比,SO2、NO吸附量分别由改性前的23.4、8.4mg/g增加到改性后的67.2、21.7mg/g,峰值效率高达90%。