水滑石/碳复合材料的再生制备及其去除水中重金属的性能研究

来源 :济南大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:dragon_3628
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近年来,水体重金属污染问题日益严重,因其易富集,难降解以及毒性大的特性严重危害人和生物的健康。基于低成本、高效能以及操作简便等优势,吸附法越来越受到人们的关注。寻找成本低、易分离和吸附性能优异的吸附剂成为吸附法的关键。腐殖酸(humic acid,HA)是饮用水消毒副产物的主要先驱体,严重影响水污染治理的去除效果,易与氯消毒物质反应生成致癌因子,严重地危害人们的健康。同样地,氧化石墨烯(graphene oxide,GO)近些年也被证明会导致炎症细胞浸润、肉芽肿形成甚至肺水肿,并且难以降解成无毒的小分子或转化为无害的最终产物。因此,本文以吸附腐殖酸和氧化石墨烯后的废弃磁性水滑石(magnetic layered double hydroxide,Mag-LDH)为基体,利用焙烧再生法成功的制备了两种水滑石/碳吸附剂,通过批次吸附实验,研究其去除水中Cu(II)、Pb(II)和Cd(II)重金属离子的性能,研究结果如下:(1)采用溶剂热法制备了Mag-LDH,随后吸附腐殖酸得到废弃吸附剂,经高温焙烧制备了磁性焙烧水滑石/碳复合材料(Mag-LDO/C)。通过X射线衍射(XRD)、元素分析(EL)、比表面积测定(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、能谱仪(EDS)和X射线光电子能谱(XPS)对Mag-LDO/C的结构和性质进行分析,结果表明所制备的Mag-LDO/C具有较大比表面积和丰富官能团。通过批次吸附实验,探究了Mag-LDO/C对水中Cu(II)、Pb(II)和Cd(II)的吸附性能,采用动力学和等温线模型对所得数据进行了拟合,结果表明动力学数据符合拟二级动力学方程,等温线数据与Langmuir等温线模型更为吻合。除此之外,通过循环再生和模拟废水实验进一步的探究了Mag-LDO/C潜在的实际应用价值。最后,利用反应前后Mag-LDO/C的XRD谱图,XPS谱图以及Zeta电位探讨了重金属的吸附机理,结果表明重金属通过与Mag-LDO/C表面官能团络合、生成氢氧化物或者碳氧化物沉淀以及静电吸引作用被Mag-LDO/C吸附到其表面。(2)采用溶剂热法和两步法分别制备了Mag-LDH和Mag-LDO,通过XRD、FTIR、TEM等对其进行表征,结果表明Fe3O4粒子成功的负载在材料的表面。批次吸附实验结果表明Mag-LDH和Mag-LDO是去除水中GO的良好吸附剂,反应机理包括静电吸引和表面络合作用。为了对吸附GO后的Mag-LDH进行回收再利用,在外加磁场的存在下,收集吸附材料,通过高温焙烧制得磁性焙烧水滑石/GO复合材料(Mag-LDO/GO),并进行了XRD、XPS、TEM、SEM以及振动样品磁强计(VSM)等一系列表征。表征结果显示,与Mag-LDO/C的结构不同,Mag-LDO/GO中碳成分是以GO片状结构存在的。通过对水中Cu(II)和Cd(II)的吸附性能试验,相较于Mag-LDH/GO,再生后的材料的吸附量得到了大幅度的提高,并且其适用pH范围广,吸附时间短,可以在外在磁场的存在下实现快速的固液分离,具有潜在的实际应用价值。还对机理进行了探讨,Mag-LDO/GO通过金属氢氧化物和金属碳氧化物的形成、LDH的记忆效应以及表面络合作用去除重金属。
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