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氮氧化物是造成酸雨、酸雾、光化学烟雾、温室效应和臭氧层破坏等诸多环境问题的主要污染物之一。在我国,氮氧化物的主要来源是燃煤电厂和各种锅炉的烟气以及部分的汽车尾气。因此,烟气脱硝是近期内氮氧化物控制措施中一个重要的内容,由于选择性催化还原法(SCR)脱硝的高效性、选择性和经济性而成为目前国内外最为高效的控制烟气氮氧化物排放的有效措施。
本文全面的论述了目前国内外主要的NO<,x>控制措施,包括低NO<,x>控制措施、烟气脱硝和联合脱硫脱硝等技术。着重介绍了选择性催化还原这一有效的烟气脱硝技术,论述了该技术的基本原理、国内外发展状况和应用情况,同时归纳了国内外研究和应用的选择性催化还原的催化剂,展望了SCR技术的未来发展方向和研究重点应该在低温催化剂的研究开发上。
本文重点开展了以硝酸活化活性炭纤维(ACFO)为载体,基于国内外的研究前沿选用锰氧化物(MnO<,x>)和铈氧化物(CeO<,x>)作为催化剂的活性部分的低温SCR催化剂研究,依据催化化学的基本原理和SCR工艺的基本要求,实验中通过等体积浸渍法合成MnO<,x>-CeO<,x>/ACFO复合催化剂。随后通过催化剂活性测试研究分析催化剂制备过程的主要影响因素,即酸处理载体ACF、负载金属氧化物、Mn/Mn+Ce的摩尔分数、催化剂煅烧温度等因素进行分析对比,确定制备过程对催化效率的影响程度。研究结果显示,载体经过30wt.%的硝酸酸化后负载金属氧化物总负载量为12wt.%,Mn摩尔分数Mn/Mn+Ce=0.4,煅烧温度为400℃的MnO<,x>-CeO<,x>/ACFO复合催化剂在反应温度为60-150℃表现出了较高的NO脱除效果,在80℃时已经达到90%以上。而后对MnO<,x>(0.4)-CeO<,x>(400)/ACFO进行了应用条件测试,包括:NH<,3>/NO摩尔比、烟气中NO初始浓度,烟气中O<,2>浓度、烟气中SO<,2>浓度。研究结果显示,该催化剂在NH<,3>/NO=1.08,O<,2>浓度为3.6vol.%时NO脱除率都比较高,NO初始浓度对NO脱除率的影响没有呈现出特定的规律性,而在加入200ppmSO<,2>后NO脱除率明显下降。同时还对不同煅烧温度的MnO<,x>(0.4)-CeO<,x>(400)/ACFO和MnO<,x>(0.4)-CeO<,x>(650)/ACFO催化剂进行了XRD物象表征和反应机理解析。本文为低温SCR催化剂应用提供了一定的科学依据。