本论文包括三部分内容。第一部分是关于具有共轭π电子体系的化合物的从头算研究；第二部分是关于N-丙烯酰基吩噻嗪及其氧化物的从头算研究；第三部分是关于草酰胺桥联配合物的从头算研究。第一部分用量子化学从头算方法，采用不同的基组，对具有共轭(电子体系化合物进行了理论研究，优化了它们的几何构型，在此基础上，并作了振动频率分析；计算了其总能量、前沿轨道能量，分析了它们的热力学和动力学稳定性；在-180～180o的范围内，计算得到了它们的旋转势能曲线，找到了各化合物的稳定构型和过渡构型。用PM3/CIS方法，计算了各化合物的电子光谱，所有计算结果和实验值符合的较好。通过前四章的计算，可以看出，平面性的差异是光谱性质差别的主要原因。第五章是对N、N、-二苯基- N、N、-二（1-萘基）-1，5-萘二胺的研究，优化了其几何构型,分析了其热力学和动力学稳定性,最后,计算了其电离势和电子光谱.所有计算结果和实验值符合的较好。第二部分本部分用量子化学从头算方法，对N-丙烯酰基吩噻嗪及其氧化物进行了理论研究，优化了其平衡几何构型，计算了它们的谐振动频率、电子吸收光谱，分析了静电荷。这些结果对探讨N-丙烯酰吩噻嗪及其氧化合物引发丙烯腈聚合的引发机理是有益的。第三部分用密度泛函方法，对配合物C18H12CuN4O2、CuCo(TS)(H2O)和Cu(Ⅱ)-VO(Ⅱ)进行了理论研究，优化了平衡几何构型，计算了静电荷及电子自旋布居，分析了前线轨道的组成，探讨了磁偶合机理，从理论上预测了磁偶合常数。