【摘 要】
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本文分析了分子筛的演变历程,并分析了SAPO-34分子筛及MTO工艺的国内外研究现状。以三乙胺为模板剂,采用水热合成法合成了SAPO-5分子筛,以吗啡啉为模板剂,采用水热合成法和气相晶
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本文分析了分子筛的演变历程,并分析了SAPO-34分子筛及MTO工艺的国内外研究现状。以三乙胺为模板剂,采用水热合成法合成了SAPO-5分子筛,以吗啡啉为模板剂,采用水热合成法和气相晶化法合成了SAPO-34分子筛;并系统考察了各种合成条件对SAPO-5和SAPO-34合成的影响。采用比表面积、XRD、SEM和FT-IR等手段对SAPO-5和SAPO-34分子筛进行了表征;对不同方法合成的SAPO-34分子筛进行了合成与催化性能的比较,筛选出了MTO反应体系的最佳催化剂;考察了SAPO-34分子筛催化下工艺条件对MTO过程的影响。水热条件下,原料配比、硅铝比、模板剂用量、加料顺序及水含量对SAPO-5分子筛的合成有重要影响,n(SiO2)/n(Al2O3)=0.8~2为合成SAPO-5的适宜条件。晶化混合物组成、晶化时间、陈化过程和搅拌是水热合成法合成SAPO-34分子筛的重要影响因素,陈化过程和搅拌都有利于SAPO-34的合成。原料配比、硅铝比和模板剂是影响气相晶化法合成SAPO-34分子筛的主要因素,n(Si/Al2O3)=0.6~3为气相合成SAPO-34的适宜范围。在催化剂的筛选中,考察了SAPO-5和SAPO-34分子筛对甲醇转化反应的催化性能,结果表明SAPO-5不适于做MTO的催化剂,但可以催化MTG过程和3,5-二甲基苯酚氨基化反应;水热合成法和气相晶化法合成的SAPO-34对MTO都有优异的催化性能,结果几乎相同。在工艺条件的考察中,以气相晶化法合成的SAPO-34分子筛为催化剂,研究了反应温度和进料组成对MTO反应的影响,确定出了最佳工艺条件。结果表明:甲醇转化率可达98%以上,(乙烯+丙烯)总选择性达84%以上。
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