荧光聚合物和碲化镉量子点对痕量铀酰离子的检测

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铀是一种放射性的锕系元素,同时也是核工业的主要燃料和核武器的主要成分。伴随着核工业的发展,人类接触到痕量铀元素的可能性正在增加,尤其是从事核工业和生活在核电站周围的居民。由于铀元素具有放射毒性和化学毒性,会给人体带来很大的损伤。所以美国环境保护署规定在饮用水中铀酰离子的最大浓度为1.30×10-7 mol L-1。因此,对检测低浓度铀酰离子提出了很高的要求。发展一种简单且方便的分析方法,以实现对环境中铀酰离子原位快速地检测,已成为目前研究的热点之一。本论文基于对铀酰离子检测的要求,研究了功能化荧光聚合物和碲化镉量子点对铀酰离子的检测。本论文的具体研究如下:(1)偕胺肟化的荧光聚合物基传感器对水体中痕量铀酰离子的检测本研究制备了一种具有偕胺肟基团的荧光聚合物传感器,用于检测铀酰离子。首先利用1,4-二溴-二苯甲酮和对苯二胺合成了聚二亚胺酮,之后和丙二腈反应引入官能团氰基,最终聚合物材料由聚二亚胺2,2-二氰基乙烯的偕胺肟化反应制得。该聚合物材料的荧光发射波长为547 nm(λex=340 nm),具有稳定的光学性质和较好的荧光强度。该聚合物传感器对铀酰离子线性检测浓度范围为10-150nM,并且响应时间较短(200 s)。当存在其他杂离子时,该传感器能够优先选择结合铀酰离子。实验证明该传感器可检测实际湖水中的铀酰离子。因此,该荧光聚合物传感器在有效检测环境溶液中铀酰离子方面具有良好的应用前景。(2)特殊尺寸的CdTe量子点探针对铀酰离子的高选择性和高灵敏度检测本研究报道了一种特殊尺寸CdTe量子点,用于高效地检测铀酰离子。首先制备了四种不同尺寸的巯基丙酸(MPA)封端的CdTe量子点。这些量子点在紫外灯照射下显示出绿色、黄色、浅红色和紫红色荧光。当量子点的尺寸增长到大约6.8 nm时,表现出对铀酰离子具有较高的选择性和灵敏度。该探针对铀酰离子线性响应浓度范围为1-500 nM和500-1000 nM。实际检测限可达到1 nM。通过XPS谱图分析,发现其检测机理可能是CdTe量子点尺寸变大,使得铀酰离子得以和Te(0)在表面结合生成共价键,量子点化学组成受到影响,最终发生荧光猝灭。涂有该量子点材料的滤纸为实时原位检测铀酰离子建立了更为简便的方法。本发现为未来设计检测铀酰离子探针提供了一种新的思路。
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