交链孢霉（Alternaria）可能导致水果、蔬菜等在冷藏及运输过程中腐烂变质,是食品污染中最常见的真菌之一。目前已知的具有明显毒性的交链孢霉毒素多达70多种,最重要的几种包括链格孢酚（AOH）、交链孢烯（ALT）、交链孢酚甲基醚（AME）、细交链孢菌酮酸（TeA）和腾毒素（TEN）。TeA是其中唯一的含氮化合物,是公认毒性最强的交链孢霉毒素,被记录于美国食品药物管理局（FDA）的有毒化学物质登记手册中。白僵菌素（BEA）和恩镰孢菌素（ENNs）是近年来新兴的镰刀菌毒素,它们是一组六脂环状肽类化合物。这几种真菌毒素主要是由某些镰刀菌在低温潮湿的环境下侵染黑麦、燕麦、小麦和大麦等谷物后产生的。已知的ENNs类物质有20多种,其中食品中检测到的主要有4种,包括恩镰孢菌素B（ENNB）、恩镰孢菌素B1（ENNB₁）、恩镰孢菌素A（ENNA）和恩镰孢菌素A1（ENNA₁）。经研究发现,这几种新兴的真菌毒素具有细胞毒性、胚胎毒性、致畸性和致癌性等多种毒性。本研究针对我国食品中新兴真菌毒素检测和暴露评估的需要,开展了食品中新兴真菌毒素的检测方法、含量测定以及膳食暴露研究。1.本研究建立了12类膳食样品中新兴真菌毒素的超高效液相色谱-串联质谱（UPLC-MS/MS）检测方法。膳食样品采用含磷酸二氢钠的甲醇乙腈水溶液提取,经OASIS HLB固相萃取柱净化后,进UPLC-MS/MS测定,采用同位素稀释内标法定量。5种交链孢霉毒素中,ALT、AME、TEN和TeA在0.05-500ng/mL范围内,AOH在0.2-500ng/mL范围内,均呈良好的线性关系,相关系数（r）均大于0.9915;恩链孢菌素（ENNs）中,ENNB与ENNB₁在0.005-50ng/mL范围内,ENNA₁在0.05-50ng/mL范围内,ENNA在0.5-50ng/mL范围内呈良好的线性关系,相关系数（r）均大于0.9902;BEA线性相关较差,相关系数为0.9778。12类膳食样品中新兴真菌毒素的LODs范围为0.0021-0.27ng/mL,LOQs范围为0.007-0.95ng/mL。绝对回收率范围48.4%-192.6%,内标校正回收率范围为60.6%-175.9%,相对标准偏差小于12.3%。实验表明该方法快速、准确、精密度好、灵敏度高,满足污染物痕量检测的要求,适用于我国总膳食研究样品中新兴真菌毒素含量的测定。2.采用建立的方法,对第六次中国总膳食研究目前已经完成的16个省的12类样品共192份样品进行了测定,检测结果表明,有154份样品检出新兴真菌毒素,总的检出率为80.2%;在不同膳食种类中,谷类检出率最高,为100%;豆其次是豆类、薯类、蛋类、水产类、乳类及酒类;饮料及水中检出最少,仅有2个样品中检出。AME、TeA、TEN、ENNB和ENNB₁均在北方污染比南方严重,但是TeA在江西省的污染程度远超其他省市自治区,平均检测浓度为79.62μg/kg。ENNA和ENNA₁均在南方污染比北方严重。ALT在南北方检出情况接近,AOH仅有一个样品检出,为上海市豆类样品,检出浓度为4.37μg/kg。本次总膳食研究中,除了TeA外,其他毒素的检出率及检出浓度均低于国际相关污染水平。TeA仅在江西省水产品类样品中检出浓度较高,为934.86μg/kg,有待进一步考察。3.本研究对第六次中国总膳食研究的检测结果结合总膳食调查的消费量数据进行了膳食暴露评估。我国一般人群的新兴真菌毒素每日膳食暴露量水平为40.54ng/kg bw/d。不同地区居民的暴露量差异较大,内蒙古、河南省暴露量较高,分别为99.42ng/kg bw/d和91.35ng/kg bw/d,而广西壮族自治区与湖南省暴露量较低,均低于10ng/kg bw/d。采用毒性学关注阈值TTC（threshold of toxicological concern）方法对居民新兴真菌毒素的膳食暴露情况进行分析评估。各省TEN与TeA的暴露量均小于TTC值,因此不存在健康风险;但仅有四川省、广西壮族自治区及湖南省的AME暴露量低于TTC设定值,其他更省市自治区的AME及AOH暴露量均超过该值,因此摄入该毒素存在一定的健康风险。若以ALT其AME、AOH的TTC值作参考,那么摄入ALT也存在一定的健康风险。白僵菌素除了在北京市外,其他省份均低于50ng/kg bw/d。恩镰孢菌素平均暴露水平低于30ng/kg bw/d。在各类膳食中,谷类是我国人群新兴真菌毒素膳食暴露的最主要来源,其次是水及饮料。TeA对膳食暴露的贡献率最高,达到42.6%,ENNA与ENNA₁的贡献率均低于0.1%,几乎可以忽略不计。综上所述,本研究建立了膳食样品中新兴真菌毒素的检测技术平台,并以总膳食混合样品为研究对象评估了我国人群对新兴真菌毒素的膳食暴露风险,完成了第六次全国总膳食研究中16个省份新兴真菌毒素的检测工作及膳食暴露评估。