西安市大气和土壤中多环芳烃的污染特征研究

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多环芳烃(PAHs)是一类具有持久性有机污染物(POPs)性质的有毒物质,广泛存在于各种环境介质中,可对人类健康造成严重的危害。本研究利用大流量采样器对西安市2008年7月至2010年5月的大气颗粒相和气相样品进行连续采样,并于2009年8月采集了西安市5个不同点的表层土壤样品,利用GC/MS对16种优先控制的PAHs进行分析。研究了西安市大气中的PAHs的年季变化,并利用特征物比值法和PMF方法对大气中的PAHs进行来源解析。研究西安不同功能区表层土壤中PAHs的污染特征,空间分布,组成,并对其进行来源解析和风险评价,对土壤中PAHs单体进行相关性分析,并分析大气和土壤中PAHs的相关性。西安市大气中两年总的PAHs(∑PAHs)浓度(颗粒相+气相)范围为36.93~1032.46ng/m~3,平均浓度为205.95ng/m~3,两年四季PAHs的平均浓度水平相当,含量较高的PAHs单体为Phe、Flo、Flu和Pyr。通过对比西安市两年大气中PAHs的变化,发现两年PAHs分布的总体规律基本一致,但还是存在着差异。结果表明,和08-09年相比,09-10年2环和3环PAHs四季之间的差异逐渐减小,四季大气中3环PAHs的比例减少,而其余环数的PAHs比例都在增加,苯并(a)芘等效毒性(BEQ)的四季差异增大,08-09年颗粒相浓度较09-10年浓度明显增大。运用比值法和US EPA的PMF模型对西安大气中PAHs进行来源解析,结果表明,PAHs污染主要来源是化石燃料的燃烧,采暖季和非采暖季PAHs的来源存在一定的差异。PMF模型将PAHs的来源分为燃煤源、交通源、煤化工源和生物质燃烧源,其中采暖季的贡献率分别为燃煤40.2%,煤化工28.3%,交通18.8%,生物质燃烧12.7%,非采暖季的贡献率分别为交通43.5%,煤化工22.1%,燃煤18.6%,生物质燃烧15.8%。西安表层土壤中PAHs总浓度范围为125.18~9057.17ng/g,平均浓度为2726.94ng/g,采样点的∑PAHs的浓度大小顺序为:纺织城>建筑科大>兴庆宫>草滩>长安区农田,污染物以Flu,BbF,Chr和Pyr为主。土壤中PAHs单体和PAHs总量相关性很好,特别是Flu、Pyr、BaA、Chr、BbF、BkF和DahA,相关系数均超过了0.99。土壤和颗粒态中PAHs的相关系数R~2为0.8402,相关性显著;而土壤和气态中PAHs的相关系数R~2为0.0037,基本不相关。通过异构体比值法进行来源解析,表明西安城区土壤中PAHs主要来源于燃烧源,主要是化石燃料和木材的不完全燃烧。采用苯并(a)芘的等效毒性(BEQ)对西安城区土壤中PAHs致癌性分析显示,研究区域内土壤具有一定的潜在致癌性。
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