【摘 要】
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线性α-烯烃是一种重要的化工原料,乙烯选择性齐聚生产特定碳数的α-烯烃已成为今后重要的发展方向。近年来,Cr系催化剂在乙烯选择性齐聚生产线性α-烯烃方面表现出的高活性和高选择性受到学术界和工业界的广泛重视。PNP型配体在铬催化乙烯选择性齐聚制备α-烯烃的反应中得到了广泛的研究,众多研究表明配体的结构对催化剂性能起到了决定性的作用。多位点的PNP配体由于结构特殊,在与铬中心配位的过程中可能形成独特的
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线性α-烯烃是一种重要的化工原料,乙烯选择性齐聚生产特定碳数的α-烯烃已成为今后重要的发展方向。近年来,Cr系催化剂在乙烯选择性齐聚生产线性α-烯烃方面表现出的高活性和高选择性受到学术界和工业界的广泛重视。PNP型配体在铬催化乙烯选择性齐聚制备α-烯烃的反应中得到了广泛的研究,众多研究表明配体的结构对催化剂性能起到了决定性的作用。多位点的PNP配体由于结构特殊,在与铬中心配位的过程中可能形成独特的配位模式从而影响到催化性能。因此,本论文主要开展了以下方面的研究工作:以氨基酚、氨基苯硫酚类底物,分别与二苯基氯化磷作用,合成了多位点PNP配体L1～L3、L5～L6。利用1H NMR、13C NMR等分析手段确定各配体的结构。用上述配体与铬盐、助催化剂甲基铝氧烷（MAO）组成催化剂,用于催化乙烯齐聚反应。通过改变溶剂、反应温度、Al/Cr摩尔比、乙烯压力等反应条件考察了其对催化反应的影响。通过对比实验,考察了配体结构对催化性能的影响。实验结果表明:氨基酚类配体在活性和对1-辛烯选择性方面优于对应的氨基苯硫酚类配体;在溶剂为环己烷、反应温度为50℃、反应压力为2.5MPa、Al/Cr摩尔比为700时,配体L6/Cr（III）/MAO催化体系活性可达1.92×106g/（mol Cr·h）,配体L5/Cr（III）/MAO催化体系对1-辛烯选择性可达57.53%。通过密度泛函数理论计算（DFT）,对配体L4～L6各自组成的催化体系的选择性进行了模拟。计算结果显示:三种催化体系均以1-辛烯的选择性为主。
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