新型半刚性双重响应聚合物的设计合成、表征与性能研究

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刺激响应性聚合物在生物医药领域有着多种多样的应用。由于其应用方面具有潜力,近年来对于该类聚合物的研究与日俱增,而在这些研究中,双重或多重响应聚合物的研究已成为这一前沿领域的重要发展方向。本论文成功合成了单体乙烯基-2,5-二(N-乙基哌嗪基)对苯二甲酰胺(NEPVTA),并通过自由基聚合合成了聚[乙烯基-2,5-二(N-乙基哌嗪基)对苯二甲酰胺](PNEPVTA)。用光散射仪测定PNEPVTA在pH=7.0缓冲溶液中的LCST为63.7 oC,其相行为显示:PNEPVTA链在LCST以下已经存在链的聚集,表现出两种弛豫时间分布模式。PNEPVTA溶液的LCST对pH具有很强的依赖性,随着pH的增加而降低。PNEPVTA溶液的LCST具有明显的盐效应,随着NaCl、NaBr的加入,使其LCST降低。由于表面活性剂与PNEPVTA链的疏水作用,影响PNEPVTA的亲/疏水平衡,PNEPVTA的LCST受到表面活性剂的影响。PNEPVTA聚合物的浓度对聚合物溶液的相转变温度具有一定的影响。PNEPVTA聚合物在乙醇-水的混合溶剂中表现出非共溶行为。为了考察取代烷基对温敏性的影响,又成功合成了单体乙烯基-2,5-二(N-异丙基哌嗪基)对苯二甲酰胺(NIPPVTA),并通过自由基聚合合成了聚[乙烯基-2,5-二(N-异丙基哌嗪基)对苯二甲酰胺](PNIPPVTA)。动态光散射测出PNIPPVTA聚合物pH=7.0的缓冲溶液在47.6 oC发生相转变,与PNEPVTA水溶液的相转变温度相比,表现出更低的相转变温度。取代异丙基的引入,PNIPPVTA疏水性的增加是相转变温度降低的主要驱动力。动态光散射的结果还表明PNIPPVTA链在LCST以下与PNEPVTA一样存在聚集,表现出两种弛豫时间分布模式。PNIPPVTA溶液的LCST也具有pH响应性,与PNEPVTA的对比结果显示:两种聚合物具有相似的变化趋势,但变化的幅度不一样。溶液pH对PNIPPVTA的影响比对PNEPVTA的影响更为敏感。同样,聚合物浓度的变化也使PNIPPVTA的LCST对浓度的依赖性更大。表面活性剂HTAB的加入对PNIPPVTA的LCST的影响更加剧烈。乙醇的加入让PNIPPVTA的非共溶行为更加明显。综上所述,取代烷基的增加将降低聚合物的相转变温度。空间位阻的增加使得聚合物溶液的LCST对外界的敏感度更高,能够更加准确地调控PNIPPVTA溶液的LCST。
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