催化作用引导的含酚废水超临界水氧化反应产氢促进与酚类控制

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焦化等工业快速发展所带来的含酚废水处理处置问题已经成为工业废水处理和生态环境改善的重难点之一,其有毒和难降解的酚类物质制约了常规处理工艺的运行效果,高处理成本削弱了企业的处理动力。超临界水(SCW)作为一种新兴的污染物降解技术,对于难以用传统方法处理和有效净化的有机废水处理具有极好的潜能和优势。论文基于含酚废水的高污染、毒性大、难降解的特点,提出了通过催化超临界水氧化进行产氢促进与酚类控制的技术。研究以焦化废水为试验对象,系统的进行反应条件等关键因素的影响研究;结合模型化合物苯酚,首次探索了在Na OH存在下以H2O2为氧化剂催化超临界水部分氧化中苯酚的降解途径;并对比了催化剂类型对反应的影响,为催化含酚废水超临界水氧化产氢促进和酚类控制技术的形成提供最为基础的理论支撑。论文开展的主要工作和取得的成果如下:(1)提出含酚废水超临界水氧化和催化技术,通过小试试验明确了可行性。通过对反应条件进行探索,分析了反应参数变化、单独氧化剂和单独催化剂掺入对含酚废水产氢促进和酚类控制的影响规律,温度是影响反应的主要反应参数条件,高氧化剂和高催化剂在酚类控制方面均有明显效果。(2)提出催化作用引导的苯酚超临界水部分氧化技术,分析了氧化剂和催化剂掺入量对反应的影响规律,明确该技术能同步实现产氢促进和酚类控制。二苯并呋喃仍然是催化超临界水部分氧化中的主要二聚体,Na OH的添加对反应速率和优先级转移具有显着影响,但对苯酚的催化氧化反应路径几乎没有可见的变化。催化超临界水部分氧化在提高H2的产生和抑制O/C比较低的多环聚合物的生成上具有优势。(3)通过催化作用引导的含酚废水超临界水部分氧化技术验证了酚类物质在超临界水催化氧化环境中降解机理的合理性和准确性,其他污染物对酚类物质的降解存在一定的干扰。为了优化反应效果,催化剂类型明显影响含酚废水的降解,明确镍粉在催化产氢和抑制酚类物质的生成方面具有明显的优势。
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