论文部分内容阅读
论文以卤代甲烷分子为例,结合实验与理论研究了分子在六极静电场与飞秒激光场的共同作用下的准直行为,讨论了如何通过速度成像实验数据中直接提取出分子准直程度参数〈P2(cosθ)〉二阶勒让德多项式的平均值)的实验方法以及理论依据,由此得到了清晰和系统的对于分子转动动力学机制的认识。利用制备的准直与反准直分子,通过离子电离产额测量与电子成像实验,从不同侧面深入研究了卤代甲烷分子在强激光场中的电离行为。多原子分子在飞秒强激光场中的电离过程由于其量子态复杂性和多粒子关联一直是强场物理领域中的研究热点,尤其是在当激光强度介于多光子电离区与隧穿电离区之间时,目前还有很多物理问题尚未得到明确的解释。分子的准直技术可以将实验室坐标系与分子坐标系联系起来,这使得在分子坐标系下的强场物理研究成为了可能,同时也要求新实验探测技术的发展。我们发展了一套静电六极杆结合速度成像探测的实验装置,通过六极杆转动态选择,这一实验技术利用静电场与分子偶极矩之间的斯塔克效应可以得到处于|1±1(?)〉转动量子态的对称陀螺卤代甲烷分子。态选择后的分子通过与一束800 nm、偏振方向垂直于飞行时间质谱装置中静电提取场的线偏飞秒激光发生相互作用而被非绝热准直,随后分子被可控制时间延迟的第二束飞秒同偏振方向的线偏激光探测。理论上我们模拟了处于|1±1(?)1〉转动态的碘甲烷分子在准直激光偏振矢量垂直于离子透镜静电场这种垂直几何情况下的转动波包结构。在仅使用振幅尺度因子一个变量的情况下,实验测量的离子信号的转动波包周期形状重现了理论模拟的结果。可以看出,在速度成像装置惯常使用的垂直几何条件下,当准直激光强度足够强时产生离子对应的牛顿球相比于纯柱对称性的偏差小到可以忽略。理论模拟得到的准直参数在转动波包周期中最大和最小值位置处都与速度成像实验结果中提取出的准直参数对应的很好。实验中这种激光诱导可控的准直程度的上下极限可以达到〈P2(cosθ)〉=0.7和〈P2(cosθ)〉=-0.1。本文工作中完成了ppt理论程序的编写与调试,通过与惰性气体kr和xe在激光强度从1013w/cm2到1015w/cm2范围内电离产额实验结果相比较,验证了该ppt理论程序的可靠性并且实现了对于光强的标定。在这个光强区间内xe的电离曲线与ppt理论模拟的结果符合的很好,简单化的势垒抑制电离模型得到的饱和光强与ppt理论所给出的结果一致。对于kr在激光强度相对较低时的电离,实验上观测到了共振放大多光子电离的贡献。利用获得的准直分子作为研究体系,在激光强度从1013w/cm2到1015w/cm2的范围内对准直、随机分布和反准直的碘甲烷和溴甲烷分子的电离依存产额进行测量,并将得到的结果与经过修正的ppt理论模拟结果相对比,详细分析观测到不同光强区间内homo和低层分子轨道对于电离过程的贡献。对于较低光强下随机分布的ch3br分子的电离产额,实验测量结果与ppt理论预测结果存在偏差,我们将这部分偏差归因于通过具有a1对称性的轨道电离的贡献,这部分的贡献可能来自于共振激发过程;当激光强度相对较高时,电离主要是通过垂直于分子轴分布的e轨道(homo)的贡献。碘甲烷分子的电离与ppt理论模拟结果符合的很好,其电离主要是通过e轨道(homo)发生。利用六极杆转动态选择技术与激光准直技术的结合的这种方法实现了对电离过程中的不同轨道对于电离产额的贡献,即homo轨道和低层分子轨道的贡献的探测。通过角度分辨光电子速度成像的实验方法对准直与反准直的碘甲烷分子的多光子电离电子进行了成像测量。通过光电子能谱随光强的变化对电子能谱中的不同峰进行了指认,在光强为9.6×1012 W/cm2下观测到准直与反准直分子的电子能谱中两个通道的分支比的不同,我们将其归因于有效电离势随分子空间排列方向改变而改变所导致的。