【摘 要】
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近年来,水资源的短缺和水污染的问题日渐凸显,为了应对这一挑战,迫切需要开发高效且可持续的分离技术,来处理非常规水源。膜分离技术由于其能耗低,分离效率高等优势而迅速成为水处理方面的一种重要手段。随着对膜分离技术的不断深入研究,其中以二维纳米片作为砌块构筑二维膜材料已经成为发展下一代高性能水处理膜的有效途径。目前关于水处理和离子筛分等问题,通过二维材料的片层间距构建水分子运输与离子筛分通道被科学家证实
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近年来,水资源的短缺和水污染的问题日渐凸显,为了应对这一挑战,迫切需要开发高效且可持续的分离技术,来处理非常规水源。膜分离技术由于其能耗低,分离效率高等优势而迅速成为水处理方面的一种重要手段。随着对膜分离技术的不断深入研究,其中以二维纳米片作为砌块构筑二维膜材料已经成为发展下一代高性能水处理膜的有效途径。目前关于水处理和离子筛分等问题,通过二维材料的片层间距构建水分子运输与离子筛分通道被科学家证实是一种可行的方案。研究发现氧化石墨烯(GO)由于其规整的通道结构和丰富的含氧官能团等诸多优势而在水处理方面具有巨大的潜力,但是在研究的过程中发现,纯GO膜存在机械强度低,在水中容易发生溶胀,稳定性差等问题。因此本文主要在氧化石墨烯的基础上尝试从不同的方面对其进行调整。(1)通过在GO层间引入交联的聚苯乙烯磺化聚合物网络,制备磺化的GO复合膜(CPSN@GO)。由于CPSN@GO复合膜能够利用GO提供的规则有序的离子传输通道和磺酸基团带来的快速离子渗透优势,因此该复合膜对单价阳离子如Li+和Na+的渗透通量能够达到2.58和2.6 mol m-2 h-1;同时对单价/多价的离子如(Li+/Mg2+)和(Na+/Mg2+)的分离因子能够达到20和34,另外引入磺化聚合物网络之后,该复合膜的机械性能能够得到很大的提高,在一定程度上改善了GO易溶胀,不稳定的缺点,本课题的研究将为开发高性能的二维离子筛分膜提供通用策略。(2)受到智能响应材料调控纳米通道大小的启发,拟以GO为基材,通过简单的自由基聚合反应在氧化石墨烯的层间引入pH响应型分子,构建了聚丙烯酸接枝的氧化石墨烯复合膜(PAA@GO)和聚乙烯基吡啶接枝的氧化石墨烯复合膜(P4VP@GO)。通过调节环境pH值的方式来调整聚合物分子链结构,使分子链溶胀或收缩,层间有效尺寸随之变化。研究结果表明,碱响应的PAA@GO膜在不同pH条件下的响应比能够达到4,酸响应的P4VP@GO的响应比能够达到5,PAA@GO对对硝基苯胺染料(NA)分子的截留率在酸性条件下为81.6%,在碱性条件下能够达到100%。而在P4VP@GO复合膜中,在碱性条件下对NA分子的截留率为19.5%,而在酸性条件下达到88.9%,因此复合膜能够有效控制不同尺寸的分子或离子的进出。另外对该pH响应膜的工业应用前景进行研究发现,该膜在酸碱回收方面具有优秀的分离潜力。尤其是P4VP@GO膜的酸渗析系数能够达到0.006 m h-1,分离因子能够达到55,为当前的酸碱回收体系提供可借鉴的方法。本课题的实施将为pH调控纳米通道的智能二维膜的制备提供新思路。
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