北京市城市环境有机磷酸酯污染水平和分布特征研究

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有机磷酸酯(OPEs)具有良好的阻燃性,以及增塑和润滑效果,广泛应用于建筑材料、电子产品、塑料制品、家具和纺织品中。由于其使用量大并容易进入环境,以及具有神经毒性和致癌性,对环境和人体健康构成潜在威胁,成为近年来环境科学家广泛关注的污染物。论文主要围绕各种环境介质中OPEs的分析方法及其在城市环境中的污染特征展开研究。(1)首先建立了测定水样、土壤、污泥、底泥和生物样品等环境介质中14种OPEs的高效液相色谱-串联质谱(HPLC-MS/MS)分析方法。实际样品加标回收率在51.2%-126%之间,相对标准偏差(RSD)小于10%,可用于实际环境样品中OPEs的定性定量分析。(2)以分析方法为基础,对北京市8个污水处理厂消化污泥中OPEs的污染特征和环境风险进行了研究。结果表明污泥中OPEs总浓度水平在204-4101 μg/kg(干重)之间,并且在污泥中检出了OPEs降解产物。不同污水处理厂污泥中OPEs浓度水平具有一定差异,这与污水来源和处理能力等因素有关。与2008年相比,2014年污泥中OPEs总浓度水平呈现升高的趋势。风险评价表明污泥中的磷酸三甲苯酯(TCrP)和2-乙基己基二苯基磷酸酯(EHDPP)可能存在较高的环境风险。(3)其次对北京市某垃圾填埋场渗滤液及其后续处理过程中OPEs的污染特征和环境影响进行了研究。垃圾渗滤液处理单元进水中检出了较高含量的OPEs,其中磷酸三乙酯(TEP)浓度最高可达到20709 ng/L。垃圾渗滤液处理单元出水中OPEs浓度水平明显降低,但是磷酸三(2-氯乙基)酯(TCEP)的去除效率仅为4.71%。垃圾填埋场渗滤液处理出水的排放对周围河流中OPEs的污染具有重要影响,不同OPEs的泥水分配行为与化合物的疏水性具有密切关系。(4)通过对北京市各环路道路灰尘和周边土壤的分析,研究了城市公路交通对周围环境的影响。研究发现道路灰尘和周边土壤中普遍检出OPEs的存在,均以氯代OPEs为主。灰尘中OPEs的浓度水平远远高于土壤,说明道路交通对邻近灰尘的污染具有较大影响。不同环路道路灰尘中OPEs污染水平具有显著差异,这与道路交通负荷以及环路沿线人口密度具有密切关联。(5)通过对机场周围河水、底泥和水生生物体内OPEs污染特征的分析,研究了机场运输及其相关活动对周围环境OPEs污染的影响。结果发现,承接机场相关废水的人工湖中检出较高浓度的磷酸三正丁酯(TnBP),最高可达到11597 ng/L。机场对受纳水体小中河中OPEs的污染具有一定影响,而对附近温榆河的影响较小。另外,在采集自人工湖的底泥、鲫鱼和麦穗鱼肌肉中均检出多种OPEs的存在,并且发现鲫鱼和麦穗鱼对部分OPEs表现出一定的生物富集效应。(6)最后对北京市五环内城区地表水中OPEs的污染水平、时间和空间分布特征以及环境风险进行了研究。北京城区地表水中广泛检出OPEs的存在,主要以磷酸三(1-氯-2-丙基)酯(TCPP)和TCEP为主。空间分布上,东部和南部城区地表水中OPEs浓度水平较高,污水处理厂的污水排放可能是造成其污染水平较高的重要原因。此外,夏季地表水中OPEs的浓度水平明显高于冬季,这与夏季雨水和路面径流中高浓度水平OPEs的较大贡献具有一定关系。风险评价表明北京城市地表水中的OPEs对水藻、甲壳类和鱼类等生物的风险较低。
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