基于不同温度和激光功率下的Bi2Se3单晶拉曼光谱研究

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硒化铋(Bi2Se3)是一种优良的热电材料,热电优质系数高,一直是热电材料领域的重要研究对象。近年来的研究又发现,Bi2Se3是一种新型三维拓扑绝缘体材料,由于其毒性低、易合成、能带结构简单,能隙大(0.3 eV,等价于3600 K),在自旋电子器件、超导体、光学器件和室温低能耗电子器件方面有巨大应用前景。本文采用布里奇曼法制备Bi2Se3单晶。以高纯度(5N)的Bi2Se3粉末为原料,通过优化设计生长温场,制备出一组Bi2Se3单晶样品。然后根据几何淘汰规律,并通过多次试验,优化了生长石英安瓿,再以高纯度(5N)的Bi2Se3粉末,并在其中掺入5%的Se粉为原料,制备出第二组Bi2Se3单晶。X射线衍射仪、扫描电子显微镜和拉曼光谱测试表明,两组样品均为沿[001]方向生长的Bi2Se3单晶,具有明显的层状结构。测试结果显示,工艺优化后,生长出的Bi2Se3单晶体晶格完整性高,元素配比较好。选取富Se条件下生长出的单晶块体,采用波长为532 nm的激光,在室温到473 K范围内测试了Bi2Se3单晶的拉曼光谱。随着温度的升高,A11g、Eg2及A21g三种振动模式均表现出明显的峰位红移和半高宽增大。拉曼特征峰频率的红移,与温度升高导致的晶格膨胀和声子间的非简谐耦合作用增强有关,拉曼特征峰半高宽的增大,只与声子间的非简谐耦合相关。选取富Se条件下生长出的单晶块体,采用波长为532 nm和785 nm的激光,分别在不同激光功率下测试了Bi2Se3单晶的拉曼光谱。在两种激光波长下,随着激光功率的增加,拉曼特征峰均表现出明显红移和半高宽增大。其原因是随着激光功率增加,测试区域温度升高,声子间的非简谐耦合作用导致拉曼特征峰半高宽增大,晶格膨胀和声子间的非简谐耦合作用共同导致拉曼特征峰峰位红移。同时,由于测试区域和周围其他区域存在温度差,声子散射也会对拉曼特征峰的频率红移和半高宽增大做出贡献。
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