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表面增强拉曼光谱学是最近迅速发展并且备受关注的一门新兴交叉学科。伴随着纳米科技的发展,尤其是纳米材料合成技术、纳米加工技术、高精度测量和表征技术方面的蓬勃发展。该学科已发展成为集化学、生物、物理等学科领域于一体的复杂交叉学科。该学科在高精度化学反应控制、能源、信息等领域有着重要的应用前景,是国内外研究的热点。从研究趋势上来看,表面增强拉曼光谱技术凭借其独特的测量优势,已经成为强有力的质量检测工具,而将其应用于复杂物质的检测已经成为必然趋势。本论文从表面增强拉曼光谱处理技术基本理论出发,理论研究与实验观测相结合,特别是针对针尖增强拉曼散射,展开的一系列研究。论文的主要内容包括以下两个部分：第一：应用实验室自制的高真空TERS设备,通过HV-TERS技术观测并分析了表面增强条件下的化学反应。分别介绍了HV-TERS中4NBT的二聚反应、MG在HV-TERS中的离解反应、HV-TERS中的控制化学反应以及化学反应的热效应等。实验证明了HV-TERS系统能在化学反应的二聚反应和分子离解反应中发挥作用,研究结果为寻求在单分子水平分子设计和操作化学反应方法奠定必要基础。此外,还依据实验现象讨论了分子反应的相关机理,发现可以通过操纵等离激元强度(例如通过改变入射激光的强度、隧道电流与偏压等参量)来控制化学反应；第二：对等离激元催化化学反应(Plasmon catalysis)展开研究。实验实现了使2个4NBT分子聚合为一个DMAB分子的聚合反应,并分析了其相关聚合过程和聚合机理。使用共振吸收方法处理的孔雀绿(MG)分子,探究HV-TERS中能否发生等离激元催化解离反应等实验规律。