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全钒液流储能电池(VRFB)由于具有使用寿命长、可深度充放电、安全性高、成本低等优点,已成为解决能源问题的重要途径,故而钒电池电极材料成为目前困扰钒电池进一步开发利用的重要技术关键之一。对于液流电池,其电极仅作为氧化还原反应的活性表面,而不涉及氧化还原反应过程。因此,增强电极电化学活性的最有效方法是增加它们的表面积和含氧官能团,从而提升电极材料的催化性能。本文以石墨毡和石墨烯等材料为研究基础,利用简单高效的水热法、物理吸附法等制备出高性能改性石墨毡电极和石墨烯复合电极、泡沫石墨烯电极以及氮掺杂石墨烯宏观体电极。实验结果显示,本论文所制备的几种电极材料能明显改善电极材料电化学活性、提升材料对VO2+/VO2+的催化性能和库伦效率,具体如下:经预处理后的石墨毡(GF-P)含氧官能团含量明显增加,从而对VO2+/VO2+的催化活性有所提高。对于还原氧化石墨烯修饰的石墨毡(rGO/GF)复合电极而言,石墨烯片层生长在石墨毡纤维表面能为氧化还原反应提供更大的比表面积以及反应活性位点。在相同扫描速率下,rGO/GF电极与GF-blank相比具有更大的反应电流和更小的峰电位差,并具有更好的催化活性和可逆性。由于还原氧化石墨烯具有超导电性,能使rGO/GF电极的电荷转移电阻降低到约9.2 Ω,充放电库伦效率提高约6.9%。对于CeO2修饰石墨毡(CeO2/GF)电极而言,由于CeO2能赋予改性电极材料更多含氧官能团,因此能使该电极的催化活性明显提升,该电极的电荷转移电阻降低到约为19.3Ω,充放电库仑效率提升约5%。通过优化电镀方案(①2.5 Adm-2预镀5min、②1.4Adm-2持续电镀15min)分级电镀制备的泡沫镍具有致密均匀的结晶形态,可作为的泡沫镍/石墨烯复合(NF/G)电极的基体。三维泡沫石墨烯(3DG)电极的离子扩散阻抗低于NF/G电极,电荷转移阻抗由66.1Ω降低到约13.5Ω。充放电结果显示,3DG电极具有较高的充电电位平台和较低的放电电位平台,电极极化更小,可逆性更好,其库仑效率约为78.0%,表明该材料可以作为钒电池电极使用。草酸亚铁与氧化石墨烯在水热反应过程中,Fe2+与氧化石墨烯发生氧化还原反应,得到了三氧化二铁/石墨烯多孔(Fe2O3/G)电极。在此基础上,在水热反应过程中加入尿素,得到三氧化二铁/氮掺杂石墨烯多孔(Fe2O3/N/G)电极,该电极红外光谱中出现C-N和C=N的吸收峰,表明尿素通过水热反应过程掺杂进入石墨烯结构。电极具有好的催化活性和可逆性,其电荷转移阻抗由133.2Ω降低到45.9Ω,离子扩散阻抗也得以降低,库伦效率约为82.5%,表明氮原子能够优化电极催化活性,提高电极材料电荷迁移率,改善电荷转移和传质过程,提升电极材料电化学性能。