【摘 要】
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三维有序多孔碳材料由于原料来源广泛,比表面积大及其物理化学性质稳定等诸多优点,因此在超级电容器电极材料方面具备广泛的应用前景。沥青作为石油加工过程中的副产物,价格便宜且残碳率高,将其作为高性能超级电容器电极材料的优质前驱体,大大增加了沥青的附加利用价值。然而单纯的碳材料仅仅利用双电子层原理储存能量导致其比电容不高,进而限制了能量密度的提升。在碳材料中引入氮元素能够有效改善电极材料与电解液之间的润湿
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三维有序多孔碳材料由于原料来源广泛,比表面积大及其物理化学性质稳定等诸多优点,因此在超级电容器电极材料方面具备广泛的应用前景。沥青作为石油加工过程中的副产物,价格便宜且残碳率高,将其作为高性能超级电容器电极材料的优质前驱体,大大增加了沥青的附加利用价值。然而单纯的碳材料仅仅利用双电子层原理储存能量导致其比电容不高,进而限制了能量密度的提升。在碳材料中引入氮元素能够有效改善电极材料与电解液之间的润湿性,为离子提供可接触的有效传输通道,从而使碳材料的电化学性能得到提高。本论文首先以MCM-48为模板,中间相沥青（MP）作为碳源,通过液相浸渍法-预氧化-碳化-HF刻蚀制备了一系列有序介孔碳（OMC）。通过电化学工作站,探究了中间相沥青与MCM-48模板之间的质量比对有序多孔碳的电化学性能影响,确定制备中间相沥青基有序多孔碳材料的最佳MP与MCM-48的质量比例;并通过材料表征方法探究了不同碳化温度对有序多孔碳材料的形貌、孔结构以及电化学等性能的影响。结果表明具有西兰花形貌的OMC-0.2-800（MP与MCM-48的最佳质量比为0.2,最佳碳化温度为800℃）的电化学性能最佳:当电流密度为1 A g-1时比电容为265.4 F g-1;在功率密度为1000 W kg-1时拥有16.9 Wh kg-1的高能量密度,比表面积(高达1369.9 m2g-1)最大,氧元素含量（高达6.37wt%）最高。采用富氮聚吡咯和中间相沥青作为前驱体,通过不同吡咯和中间相沥青的质量比来控制有序多孔碳材料的氮掺杂含量来制备氮掺杂多孔碳（NPC）,探究不同的吡咯含量对NPC的电化学性能的影响。确定最佳吡咯含量后,通过SEM、TEM、XRD、FTIR、拉曼等方法进一步探究了不同碳化温度对NPC的形貌和化学结构的影响。结果表明具有均匀分层结构的NPC-3-700（吡咯和中间相沥青的最佳质量比为3,最佳碳化温度为700℃）的电化学性能最佳:在电流密度为2 A g-1时比电容为232.2 F g-1;在功率密度为1000 W kg-1时具备15.3 Wh kg-1的高能量密度,却具有中等比表面积(495.9 m2g-1)和氮含量（4.48wt%）,且随着温度的升高,氮元素含量逐渐下降。为了进一步探索氮掺杂对有序多孔碳材料的影响,采用相同的实验方法在相同的处理温度（700℃）下将未添加吡咯的前驱体直接碳化与HF刻蚀后,得到未氮掺杂的多孔碳PC-700。结果表明,在2 A g-1的电流密度下,样品NPC-3-700的比电容比未氮掺杂样品PC-700高53.6 F g-1,这表明引入氮元素会产生赝电容,有利于提高材料的电容特性。
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