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NOx是主要的大气污染物之一,是造成酸雨、光化学烟雾与雾霾等问题的元凶。NH3-SCR是过去几十年间最具成效的脱硝技术,然而却存在着难以解决的氨泄漏与二次污染等问题。热解气的主要成分为一氧化碳、甲烷与氢气,是工厂炼焦的副产物之一。由于CO、CH4与H2均具有较强的还原能力,因此本文以热解气取代氨气作为脱硝反应的还原剂。同时,为消除氧气对此类气体脱硝过程的负面影响,我们采用一种吸附还原解耦的脱硝方式,将NOx吸附与还原设置于两个区域进行。本文首先制备了分子筛和复合金属氧化物两种催化剂,分别进行了催化剂的活性测试和其在解耦的吸附还原过程中的脱硝性能分析。分子筛催化剂方面,分别以Fe、Co、Ni、Cu等元素为活性成分,使用离子交换法制备了 BEA催化剂。其热解气脱硝催化活性测试结果表明:当CO脱硝使用Cu-BEA为催化剂时,在350℃左右可以达到100%的脱硝效率;当CH4脱硝使用Co-BEA为催化剂时,在400℃至500℃之间脱硝效率迅速从20%升高至80%以上;当H2脱硝使用Cu-BEA为催化剂时,在300℃左右可以达到100%的脱硝效率。随后对BEA催化剂进行了 H2-TPR、XRD、XPS与BET表征,并使用原位傅里叶变换红外手段测定了变温条件下催化剂在脱硝过程中的红外光谱,从而对催化剂脱硝的催化机理进行了分析。复合金属氧化物方面,使用柠檬酸络合法制备了Cu2M9CeOx催化剂(M=Fe、Co、Ni)。其热解气脱硝的活性测试结果表明:Cu2Fe9CeOx与Cu2Co9CeOx的CO与H2脱硝活性较高,在250℃～300℃之间具有100%的NO脱除率;其CH4脱硝活性较低,在200℃～400℃逐渐NO脱除率不高于25%。随后对Cu2M9CeOx结构组成进行了XRD、XPS与TEM表征,并使用原位傅里叶变换红外手段对催化剂的脱硝催化机理进行了研究。在分析了BEA与Cu2M9CeOx催化剂的热解气脱硝性能的基础上,进行了热解气解耦脱硝过程的吸附性与还原性测试。从测试结果中可以看出Cu2M9CeOx催化剂的吸附性能较差,因此该催化剂不太适用于吸附还原解耦的脱硝过程。对于BEA催化剂:Cu-BEA表现出较差的吸附性能,但Co-BEA与Ni-BEA在较广的温度范围内能够保持50%左右的NO吸附率。此外,基于Co-BEA与Ni-BEA的CO解耦脱硝过程中的NO还原率在300℃之前为零,其CH4解耦脱硝过程中的NO还原率不超过30%,其H2解耦脱硝过程中的NO还原率则一直等于零,这说明BEA催化剂在回转式分区脱硝反应器内的应用是对还原气的成分及反应温度有所要求的。综上所述,BEA催化剂在CO、CH4与H2脱硝过程中展现出较好的催化活性,且具有较强的NO吸附性能;Cu2M9CeOx催化剂虽然具有比BEA催化剂强的CO与H2脱硝催化活性,但其CH4脱硝活性略差,且NO吸附性能较差。Cu是及其适合催化CO与H2脱硝的活性金属元素,而Co是及其适合催化CO与CH4脱硝的活性金属元素,热解气脱硝的后续研究有必要对含Cu与Co的分子筛催化剂进行改性研究。