强激光场（～1013 W/cm2及以上）与原子分子相互作用时会产生一系列非微扰效应,例如高次谐波、阈上电离、非次序性双电离等。这些新现象进一步推动了阿秒物理学的发展和应用。例如利用高次谐波合成超短孤立阿秒脉冲,利用阈上电离谱特征探测电离解离动力学过程,以及通过非次序性双电离研究电子间相互关联作用等。强激光场与分子相互作用时,由于核在电子电离、复合及散射等多个过程中的重要影响,在很多情况下也需要考虑非玻恩近似下核的动力学信息。虽然核运动时间尺度远大于电子,但是随着电子的电离和核内部束缚的弱化,在某些关键核间距时,电荷共振增强电离效应会使得电离速率大大增加。高次谐波的产生过程中,电子电离与复合时刻之间,核波包的演化也会影响跃迁偶极因子。另外还有阈上解离、振动束缚、束缚弱化等一系列核解离通道会影响谱的结构。本文建立了核动力学信息与高次谐波谱和电子-核关联能谱之间的部分联系,并通过能谱特征提取核信息,提出探测核动力学过程的新方法。本文主要内容包括以下几点:（1）提出了基于高次谐波频率调制与展宽来探测分子准直角、振动态及解离速度的理论方案。本文理论研究了非玻恩-奥本海默近似情况下,强场驱动H2+时,高次谐波产生中的频率红移现象以及其对分子准直角的依赖。相比于原子体系,红移是分子谐波谱中的独特现象,在隧穿及多光子电离情况下都存在,这一现象已被实验验证。由于核运动影响电离速率,导致脉冲上升沿以及下降沿中谐波的产量不对称进而红移。本文通过提取这一不对称参数进一步验证了上述观点。另外研究了不同初始核振动态对谐波红移的影响,以及谐波峰的宽度受准直角的影响。提出了通过红移探测分子准直角,振动态等信息的方案。（2）提出了一种基于电子-核关联能谱的超快分子钟动态成像方案,可用于探测亚周期时间分辨的库仑爆炸通道。本文理论计算了 H2+在线偏振强激光场下隧穿电离过程,发现光电子产量在沿激光偏振的两个相反方向上不同,且两者之间的不对称函数随着核动能的增大呈现峰谷交替的特征。本文基于库仑爆炸通道解释了这一现象,并利用此关联不对称函数探测核运动,时间分辨率可达激光亚周期量级（～1飞秒）。理论计算发现,这种探测方法在多种激光条件下均能适用,而且考虑光场的体积效应时依然有效。不同于传统pump-probe方法,这一方法很简洁,核运动可以通过单次（single shot）实验探测到。（3）提出了利用分子准直角控制高次谐波椭偏特性的理论方案。本文研究了在反向旋转的双色圆偏振激光场驱动下分子高次谐波谱的特征。优化了对椭圆偏振谐波的椭圆率以及旋转角参数的定义。使用具有四重旋转对称性的ω/3ω反向旋转的双色圆偏振组合场驱动H2+时,发现椭偏谐波的主轴基本都垂直于分子轴方向并有一个小的倾斜角。谐波的椭圆率随着分子取向变化而剧烈变化,甚至在45°附近某些准直角下,大部分高阶谐波椭圆率相同。通过上述特征,可以从谐波椭偏特性的变化中获得分子取向的信息,同时也为控制阿秒脉冲的椭偏特性提供了可行方案。