氮掺杂纳米TiO2负载活性炭纤维可见光催化材料研究

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纳米TiO2在常温条件下可光催化氧化降解有机污染物,但其禁带宽度较大,只能利用波长小于375nm的紫外光,且易团聚、难回收,极大地限制了其实际应用范围。本文通过对纳米TiO2进行非金属掺杂改性并将其负载到多孔材料活性炭纤维毡(ACFs)上,不仅可以有效拓宽其光谱响应范围至可见光区域,也可以有效解决其易团聚、难回收利用的问题,具有非常重要的意义。以钛酸丁酯为钛源,尿素为氮源,ACFs为基体材料,采用溶胶-凝胶法制备出氮掺杂纳米TiO2负载活性炭纤维毡(N-TiO2/ACFs)材料,利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外漫反射(UV-Vis DRS)、N2吸附脱附(BET)测试分析了N-TiO2/ACFs材料的结构和性能;优化了N-TiO2/ACFs材料的制备工艺;以弱酸性艳蓝A染料上染真丝绸织物后产生的染色废水为目标降解物,模拟印染三级废水,研究了所制N-TiO2/ACFs材料在不同光源条件下的光催化性能。结果表明:当烘干温度为60℃,煅烧温度为500℃时,制备出的N-TiO2/ACFs材料上负载的N-TiO2光催化剂均呈锐钛矿相,平均粒径为15.3nm;最佳负载次数为7次,最大负载量为每0.5gACFs负载0.27g N-TiO2光催化剂。经过N元素掺杂后,ACFs上负载的TiO2的光谱响应范围得到拓宽,吸收边带由446nm变为618nm,禁带宽度由2.78eV减小到2.01eV;N元素以取代和间隙的形式存在。负载工艺对基体材料ACFs吸附性能的影响较小,负载前后基体材料ACFs的比表面积由1142.49m2g-1变为1121.32m2g-1。扫面电镜(SEM)下观察发现,大部分N-TiO2光催化剂以单颗粒的形式均匀分布在基体材料ACFs表面。以0.77g N-TiO2/ACFs材料作光催化材料,在不同光源条件下反应180min,对200mL模拟印染三级废水进行降解,结果得到:(1)氙灯照射下,N-TiO2/ACFs对模拟印染三级废水的降解率为89.5%;(2)汞灯照射下,N-TiO2/ACFs对模拟印染三级废水的降解率为93.1%;(3)金卤灯照射下,N-TiO2/ACFs对模拟印染三级废水的降解率为97.2%。另外,在可见光照射下,用2.31gN-TiO2/ACFs材料对200ml模拟印染三级废水降解180min,COD值从501.9mg/L降低至97.3mg/L,COD去除率达到80.6%。
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