形状记忆聚醚胺型苯并噁嗪的合成与性能研究

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本文以聚醚胺、甲醛水溶液和三种酚(苯酚、邻烯丙基酚和邻甲酚)为原料,采用溶液法合成了三种苯并噁嗪分别为P-d230、oAP-d230和oC-d230。用液体1H和13C核磁共振谱(NMR)、傅里叶红外光谱(FTIR)确定了这三种苯并噁嗪的分子结构。采用FTIR和固体核磁13C NMR研究苯并噁嗪在聚合过程中的结构变化。红外光谱结果表明:噁嗪环上C–N–C、C–O–C和与噁嗪环相连苯环的特征吸收峰强度随着聚合反应的进行逐渐减弱,直到完全消失。另外,比较每组苯并噁嗪单体和相应聚合物的固体核磁谱图的化学位移可以看出,噁嗪环上亚甲基碳的共振峰变化较明显。采用差示扫描量热法(DSC)研究了苯并噁嗪的热引发聚合行为。结果表明:相对于没有邻对位取代基团的苯酚型苯并噁嗪,苯环上的邻位取代基降低了苯并噁嗪开环聚合反应活性。但是相对于甲基,邻位烯丙基对苯并噁嗪的聚合温度没有明显的影响。采用动态力学分析(DMA)研究了聚苯并噁嗪的动态力学性能。聚苯并噁嗪的动态力学性能取决于酚的结构。Poly(P-d230)、poly(oAP-d230)和poly(oC-d230)的玻璃化转变温度分别为91、40和60°C,在0°C时的储能模量分别为2.16、2.05和1.72GPa。采用热重分析(TGA)研究了聚苯并噁嗪的热稳定性,poly(P-d230)、poly(oAP-d230)和poly(oC-d230)热失重5%时的温度分别为227、226和222°C,在氮气中800°C时的残炭率分别为28、23和22%。聚苯并噁嗪表现出单程热引发形状记忆效应,基于相应的聚苯并噁嗪的玻璃化转变温度,采用拉伸应力-应变和弯曲测试研究了聚苯并噁嗪的形状记忆效应(SME)。两种邻位取代苯酚型聚苯并噁嗪在拉伸应力-应变和弯曲测试中表现出非常高的形状固定率,在弯曲测试中形状回复率较高,但在拉伸应力-应变测试中形状回复率较低。此外,在拉伸应力-应变测试中,拉伸温度在相应的Tg附近变化对形状固定率没有明显影响,但对形状回复率影响很大。为了进一步改善聚苯并噁嗪的性能,将两种苯并噁嗪oAP-d230和oC-d230与双酚A型环氧树脂(DGEBA)共混,并通过热引发聚合制备了相应的oAP-d230/DGEBA和oC-d230/DGEBA共聚物。采用FTIR和DSC研究了oAP-d230/DGEBA和oC-d230/DGEBA共混物的热聚合反应行为。采用DMA和TGA研究了oAP-d230/DGEBA和o C-d230/DGEBA共聚物的动态力学性能和热稳定性。另外,以共聚物的玻璃化温度作为拉伸温度和回复温度,采用拉伸应力-应变测试研究了oAP-d230/DGEBA和oC-d230/DGEAB共聚物的形状记忆效应。
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