低密度纤维增强硅改性纳米酚醛泡沫的制备与性能优化

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低密度纤维增强硅改性纳米酚醛泡沫复合材料是一种新型碳化型微烧蚀防/隔热一体化的烧蚀材料,应用于超高温、中高热流密度、长再入时间下热环境热防护,如执行深空探测飞船返回舱和空间探测器。本文以酚醛树脂,正硅酸乙脂和聚二甲基硅氧烷通过溶胶-凝胶法制备了硅改性纳米酚醛泡沫,采用真空浸渍工艺,制备了低密度纤维增强硅改性纳米酚醛泡沫复合材料并进行了烧蚀性能考核。采用溶胶-凝胶法,在乙二醇溶剂环境下以酚醛树脂,正硅酸乙酯水解液或聚二甲基硅氧烷混合得到均相溶液,加入六次甲基四胺作为催化剂,经过固化、溶剂替换、干燥得到硅改性纳米酚醛泡沫。硅改性纳米酚醛泡沫在微观上形成了纳米酚醛泡沫包裹SiO2微球结构,纳米酚醛泡沫与SiO2微球之间通过Si-O-C和Si-C的化学方式键和,经硅烷改性后的酚醛树脂纳米泡沫热稳定性能显著提高,材料在1000℃的残炭率为65%。硅改性纳米酚醛泡沫的氮气吸附-脱附等温线原始未改性酚醛树脂纳米泡沫一致,属于典型的IV型等温吸附-脱附曲线并形成H3滞后环,材料中存在中孔,说明Si元素的引入保持了原有的纳米孔结构。采用真空辅助浸渍方法,以碳纤维针刺预制体为增强相制备了低密度纤维增强硅改性纳米酚醛泡沫复合材料,复合材料中酚醛颗粒包裹SiO2微球分布于纤维空隙。氮气吸附-脱附结果显示改性纳米酚醛泡沫复合材料比表面积、孔径、孔容随着正硅酸乙脂添加量的增加均有不同程度的增加,但仍为介孔材料。压缩性能实验结果显示正硅酸乙脂的加入提高了复合材料的力学性能,在XY和Z方向上压缩强度和杨氏模量均有明显提升,在XY和Z方向压缩强度分别从2.2MPa升高到8.1MPa,1.2MPa升高到4.4MPa;杨氏模量由47.2MPa升高到346.8MPa,16.0MPa升高到140.2MPa。氧-乙炔烧蚀实验结果显示在1.2MW/m2,2.5MW/m2和3.6MW/m2三种热流密度下,低密度纤维增强硅改性纳米酚醛泡沫复合材料相比于原始材料均表现出更好的耐烧蚀和隔热性能,热流1.2MW/m2下材料的表面温度、质量烧蚀率及线烧蚀率分别由1764℃降低到1728℃,0.02616g/s降低到0.02196g/s,0.0432mm/s降低到0.0268mm/s,硅元素的引入对酚醛树脂纳米泡沫改性的效果显著,并且添加3%wt利用HCl催化的正硅酸乙酯改性纳米酚醛泡沫制备的复合材料综合性能最佳,在高热流、长时间烧蚀条件下优势更为明显。
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