【摘 要】
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由于氢能具有燃烧产物清洁无污染及高能量密度等优势,被视为传统化石能源最理想的替代品之一。电解水制氢是实现大规模产氢的有效途径,它包括在阳极发生的析氧反应（OER）和在阴极发生的析氢反应（HER）两个半反应。目前贵金属氧化物Ir O2和Ru O2是性能最好的OER电催化剂,而铂（Pt）及其合金是HER电催化活性最高的催化剂。然而,由于贵金属在地球上储量稀少,使用成本相对较高,不太适合进行大规模工业化
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由于氢能具有燃烧产物清洁无污染及高能量密度等优势,被视为传统化石能源最理想的替代品之一。电解水制氢是实现大规模产氢的有效途径,它包括在阳极发生的析氧反应（OER）和在阴极发生的析氢反应（HER）两个半反应。目前贵金属氧化物Ir O2和Ru O2是性能最好的OER电催化剂,而铂（Pt）及其合金是HER电催化活性最高的催化剂。然而,由于贵金属在地球上储量稀少,使用成本相对较高,不太适合进行大规模工业化的应用。所以,研究开发地球上储量丰富的非贵金属催化剂具有非常重要的现实意义。基于金属有机框架（MOFs）材料,本论文通过多种调控策略对材料的组分结构进行调控以提高其电催化活性,进而开发出高效的金属有机框架衍生电催化剂。具体开展了以下工作:1.为了提高铜钴尖晶石氧化物的电催化性能,我们以CuCo-ZIF为前驱体通过可控的N掺杂技术制备了由氮掺杂碳包覆的氮掺杂CuCo2O4纳米复合材料（N-CuCo2O4@N-C）。N掺杂剂不仅改善了CuCo2O4@N-C的电导率,而且提高催化剂的空位缺陷含量,增大电化学活性面积。N-CuCo2O4@N-C-2表现出优异的OER电催化活性和稳定性,在碱性电解液中仅需260 m V的过电势就可达到10 m A/cm~2的电流密度。这种简单而有效的杂原子掺杂策略为开发高性能OER电催化剂的制备提供了借鉴。2.为改善MOFs颗粒团聚和导电性差的问题,本文采用静电纺丝法将Ni Co-ZIF与聚丙烯腈（PAN）纤维相结合,随后通过原位磷化法制备了一维的封装镍掺杂磷化钴纳米颗粒的氮掺杂多孔碳纤维（1D Ni-CoP@N-PCFs）复合材料。Ni Co-ZIF颗粒分散在PAN纤维中可以抑制颗粒团聚,一维纳米结构有利于提高催化剂的电导率。磷化后材料的催化活性增加,在酸性和碱性电解液中Ni-CoP@N-PCFs均表现出优异的HER电催化活性和长时间稳定性。本工作采用静电纺丝法和原位磷化法制备了一种高效、低成本的HER催化剂,这种策略有望应用于其他金属有机框架基电催化剂的制备。
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