基于G-四倍体和荧光新型传感器在铽离子检测中的应用研究

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近年来,由于稀土元素在工业领域的广泛应用,对稀土元素检测的研究也日益受到关注,微量的稀土铽可以通过食物链的循环进入人体,当其在人体内累积到一定的程度时,就会对骨髓细胞、DNA和肝脏等造成严重的损害。因此,稀土铽的检测对环境和人类健康至关重要的。本论文主要研究了基于G-四倍体构型转变和铽独特的光学特性所构建的新型传感器的设计、构建、表征及性能检测,并将其应用于稀土金属铽离子的高选择性和高灵敏检测。本论文总共分为四章,具体内容如下:第一章:简要概述了荧光传感器和电化学DNA生物传感器的研究现状和发展趋势,着重介绍了基于G-四倍体结构的DNA探针及其在金属离子和基因诊断研究中的应用。最后,对于本论文的研究目的和研究内容作了简要的阐述。第二章:设计了基于硫黄素T(THT)和铽离子(Tb3+)诱导G-四倍体(G-quadruplex)构型转换从而产生荧光变化,构建了一种可灵敏检测铽离子的免标记荧光生物传感器。当Tb3+浓度范围在1.0 pM~1.0 μM之间,荧光强度的变化与Tb3+浓度之间有很好的线性关系,同时该方法的检出限为0.26 pM。本章设计的荧光生物传感器具有结构简单、快速、超高灵敏度和选择性的优点。因此,该荧光生物传感器有望应用于监测环境中的痕量铽离子的检测。第三章:设计了一种基于“G-四倍体”和“DNA超级三明治纳米复合物信号放大技术”的DNA电化学生物传感器,并将其用于Tb3+的高灵敏、高特异性检测。通过DNA长距自组装反应,形成了长距超级三明治纳米复合物,显著的放大了电化学信号,大大提高了传感器的灵敏度,检测限低至0.46 fM。Tb3+诱导特定序列DNA折叠成稳定的G-四倍体结构,又保证了传感器的高特异性。第四章:基于复杂铽离子络合物的形成,设计并构建了一种简单和迅速的荧光传感器并用于铽离子的检测。以噻菌灵为小分子配体,铽离子作为中心离子制备该络合物。当只有噻菌灵存在时,只能观察到微弱的荧光。然而,当加入铽离子后,荧光显著增强。在最优条件下,Tb3+浓度在5×10-6M~3×10-5M之间时,Tb3+浓度与荧光强度的变化具有良好的线性关系,并将其应用到实际水样的检测,结果令人满意。
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