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介电弹性体(DEs)是一种经表面涂覆柔性电极后可在电场中发生平面方向变大、厚度方向减小的应变,去掉电场后又能恢复其原来形状的一类新型智能弹性体材料。硅橡胶(SR)由于具有模量低、应变响应速度快及温度适应范围广等优点而成为DEs材料中最有应用前景的一类聚合物基体材料。但是硅橡胶自身的介电常数(ε)低,限制了其在介电弹性体(DE)领域的应用。本论文旨在不影响SR其它优异性能的前提下提高其ε。基于该要求,本论文采用导电填料多壁碳纳米管(MWCNTs)对SR进行填充改性,同时,为保证MWCNTs能在SR中均匀分散,在填充前先对MWCNTs进行硅烷化修饰。本论文首先研究了硅烷改性条件及硅烷偶联剂的官能度对MWCNTs结构的影响。采用甲基三乙氧基硅烷(MTES)、二甲基二乙氧基硅烷(DMDES)及三甲基乙氧基硅烷(TMES),分别在有水和无水的条件下对MWCNTs进行表面修饰,通过傅立叶变换红外(FTIR)光谱、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)及透射电子显微镜(TEM)共同表征了MWCNTs改性前后的化学结构。结果表明,MTES在有水条件下对MWCNTs进行的改性(MWCNTs-MTES-B)的效果较好。通过热重分析(TGA)法对包覆在MWCNTs表面的聚硅氧烷包覆量进行计算,约为15 wt%。将质量分数分别为0、0.5、1.0、1.5及2.0 wt%的MWCNTs-MTES-B填充至SR中,通过机械共混法将二者混合均匀。SEM图的结果表明包覆聚硅氧烷可以降低MWCNTs自身的团聚现象,提高其在SR中的分散性;拉伸实验结果表明采用MTES改性可以在一定程度上提高MWCNTs与SR之间的相互作用,并且对SR的杨氏模量(Y)影响不大;介电测试结果表明当填充2.0 wt%的MWCNTs-MTES-B时,MWCNTs-MTES/硅橡胶复合材料在10~4 Hz时介电常数(ε)达到5.02,相比纯硅橡胶提高了57%,而介电损耗仍低于0.01,保持在极低的水平。为进一步研究硅烷结构对MWCNTs改性结构及其与SR复合物性能的影响,本论文采用了三种不同基团的硅烷,即MTES、乙烯基三乙氧基硅烷(VTES)及苯基三甲氧基硅烷(PTMS)在有水条件下对MWCNTs进行表面修饰,得到的MWCNTs分别记为:MWCNTs-MTES、MWCNTs-VTES及MWCNTs-PTMS。FTIR和XPS结果共同表明这三种硅烷水解后形成的聚硅氧烷对MWCNTs的改性效果较好。TEM照片则在直观上表明三种硅烷改性后的MWCNTs均有聚硅氧烷包覆在其表面。TGA结果表明经MTES、VTES及PTMS改性后,包覆在MWCNTs表面的聚硅氧烷量分别为11 wt%、17 wt%及36 wt%。分别将1.0 wt%和2.0 wt%的MWCNTs-MTES、MWCNTs-VTES及MWCNTs-PTMS经机械共混法填充至SR中,并对复合材料中二者的相互作用、拉伸性能和介电性能进行表征。拉伸实验结果表明包覆三种聚硅氧烷均能提高MWCNTs与SR之间的相互作用,其中MTES与SR分子链的结构更为相似,因而采用MTES改性后的MWCNTs填充SR时复合材料的拉伸强度最高,PTMS改性MWCNTs填充的效果则最差。此外,本论文发现填充三种硅烷改性的MWCNTs对SR的Y影响均较小;介电测试结果表明当填充2.0 wt%的MWCNTs-MTES和MWCNTs-VTES时,复合材料的ε分别达到5.03和5.07,相较于纯SR提高了约59%,而介电损耗均低于0.01,保持在极低的水平。