1-3型压电复合材料具有优良的压电各向异性、低介电常数、高静水压压电常数以及接近于水或生物体组织的声阻抗等优点,是理想的水听器材料。目前,1-3型压电复合材料的制备以排列—浇注法和切割—填充法居多,但这些方法普遍存在耗时、耗能而导致成本费用高的缺点,同时由于压电陶瓷硬度高、脆性大、难于加工而增加了陶瓷棒排列的困难,使得压电复合材料的制备更加困难。本论文针对1-3型压电复合材料制备工艺中存在的问题,创新性地提出将凝胶注模成型技术应用于1-3型压电复合材料中,同时结合快速成型技术成功制备出复杂形状的三元系铌镁—锆—钛酸铅(PMN-PZT)压电陶瓷相和适于水听器应用的1-3型压电复合材料。这套技术的开发成功,克服了传统制备工艺中压电陶瓷相脆性大、规律分布控制困难等缺点。凝胶注模成型工艺能否实现的前提和关键是高固相、低粘度注模浆料的制备。本文采用超声分散,添加分散剂,调节分散剂的用量和浆料pH值的方法获得了固相含量达60vol%,粘度仍然低于1Pa.s的PMN-PZT浆料,满足了凝胶注模成型工艺的要求。PMN-PZT浆料的最佳制备条件是：聚甲基丙烯酸胺(PMAA-NH4)作分散剂,其加入量为0.6wt%,pH值在10左右,超声分散功率150W,时间6个周期。按照最佳条件配制的PMN-PZT浆料为一种塑性流体,具有剪切稀化的特征。采用不同固相含量的浆料凝胶注模成型,素坯在固相含量为55vol%时显微结构均匀性和综合性能最好。通过沉降实验、ζ电位、粘度、粒度分布和SEM分析等手段对PMN-PZT粉体在预混液中的分散效果进行了表征,结果表明：超声分散和分散剂的加入能减少PMN-PZT粉体中的颗粒团聚体,使浆料的稳定性、流动性、均匀性得到明显改善。针对凝胶注模成型目前较成熟的丙烯酰胺体系毒性大的问题,选择无毒的N-羟甲基丙烯酰胺(NMAM)做单体,深入研究了NMAM的凝胶化反应机理,结果表明：由于NMAM分子中既包含不饱和的乙烯基,又含有反应性羟甲基官能团,该体系的凝胶化过程可以由自由基聚合反应和NMAM的自交联加成反应共同完成,无需另加交联剂便可形成三维网络结构的聚合物水凝胶,减少了有机物的用量。FTIR分析结果表明：NMAM单体发生聚合反应时,C=C双键被打开,陶瓷粉体不参与聚合反应,其加入仅仅增加了浆料的粘度,而没有改变凝胶体的结构。讨论了单体、引发剂、催化剂、浆料pH值、温度等因素对凝胶化时间的影响,实验结果表明：凝胶化时间随温度、引发剂和催化剂用量、单体溶液浓度的增加而缩短,随浆料pH值的升高而延长。当单体溶液浓度为10-15wt%、引发剂加入量0.4-0.5vol%、催化剂用量0.4vol%、浆料的pH值为10时,凝胶化时间控制在20min左右,可获得理想的成型效果。通过控制催化剂N, N, N’, N’,-四甲基乙二铵(TEMED)的加入量,可以成功实现PMN-PZT浆料的室温原位凝固成型,避免了升温法容易给坯体带来缺陷和工艺操作复杂等弊端。对凝胶注模成型与模压成型进行了比较,SEM分析和电学性能测试结果表明：凝胶注模成型可以制备结构更为均匀致密,压电性能和介电性能更为优良的PMN-PZT陶瓷。结合复合理论模型,详细研究了PMN-PZT含量与1-3型压电复合材料介电性能和压电性能之间的变化规律,结果表明：压电陶瓷相的体积含量对1-3型压电复合材料的性能影响显著,实验测量值与理论计算值比较接近。随着PMN-PZT体积百分数的增加,复合材料的介电常数εr—、介电损耗tgδ—、压电常数d33—和d31—均升高；静水压压电应变常数dh—在PMN-PZT含量低于40vol%时随压电陶瓷相的增加而增加,但是当PMN-PZT含量超过40vol%以后,dh—呈减小趋势。由于压电常数与介电常数的变化规律不同,导致复合材料的静水压压电电压常数gh—和静水压灵敏值q-先增加后减小,当PMN-PZT含量为10vol%时,q-达到最大值1900 fPa-1。随PMN-PZT含量的增加,1-3型压电复合材料的机电耦合系数Kt—变化比较平缓,在50%-75%之间波动；机械品质因素Qm—先增加后减小,存在一最大值。本论文采用的N-羟甲基丙烯酰胺凝胶注模成型工艺能成功制备出结构均匀致密、缺陷少、压电性能优良的压电陶瓷,通过调整压电陶瓷相的体积含量,可以大幅度提高1-3型PMN-PZT/环氧树脂压电复合材料的静水压灵敏值,较好地满足了水听器材料的要求。该制备工艺无毒无害、无污染,操作简单,是制备形状复杂的聚合物基压电复合材料的一种新型方法。