【摘 要】
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本论文研究了多种类型的环形纳米光学天线,在可见光波段可实现宽带可调的自发辐射增强,基于角向传播表面等离激元(surface plasmon polaritons,SPP)模式,建立了SPP半解析模型,明确了天线自发辐射增强背后的物理机制。当荧光分子或量子点等辐射源置于纳米光学天线附近时,由于天线谐振效应,辐射源的自发辐射速率将会得到显著提高。由于分子或量子点的荧光发射波长范围通常在几十到几百纳米,
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目“表面等离激元自发辐射增强效应中准简正模式形成机理研究”,2021/01-2024/12,批准号:62075104; 国家自然科学基金面上项目“金属纳米间隙复合型表面等离激元自发辐射耦合增强效应研究”,2018/01-2021/12,批准号:61775105; 科技部973计划项目课题“介观光学及局
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本论文研究了多种类型的环形纳米光学天线,在可见光波段可实现宽带可调的自发辐射增强,基于角向传播表面等离激元(surface plasmon polaritons,SPP)模式,建立了SPP半解析模型,明确了天线自发辐射增强背后的物理机制。当荧光分子或量子点等辐射源置于纳米光学天线附近时,由于天线谐振效应,辐射源的自发辐射速率将会得到显著提高。由于分子或量子点的荧光发射波长范围通常在几十到几百纳米,因此对天线设计提出了自发辐射速率宽带增强的需求。为此,论文提出了一种分裂环形纳米光学天线,该天线可实现最高可达7411的总自发辐射速率增强因子和最高可达1941的远场辐射速率增强因子,且在可见光波段Purcell因子超过1000的可调谐带宽达到221nm。为了阐明辐射增强的物理机制,以指导天线设计,论文基于沿环形天线臂角向传播的SPP的激励和多重散射过程,建立了SPP半解析模型。该模型提供了一个直观的物理图像,即在两个相位匹配条件下(分别对应对称和反对称点源激励),天线所支持的角向传播SPP形成了成对的、可调谐的类回音壁谐振,该SPP进一步耦合到纳米间隙中的辐射源处或散射到自由空间中,使得总自发辐射速率或远场辐射速率得到增强。为了阐明自发辐射增强宽带可调的物理机制,论文基于SPP模型,进一步建立了天线支持的准简正模式(quasi normal mode,QNM)的半解析模型,该模型提供了电磁场依赖于频率的解析表达式,表明自发辐射速率的宽带增强是由于激励出了具有不同本征频率的成对的对称和反对称QNM。所提出的模型阐明了角向传播SPP对天线辐射的影响,并可推广到其它具有弯曲臂的光学天线。相比于金属纳米颗粒光学天线(例如上述的分裂环形纳米光学天线),纳米孔径天线不仅能够屏蔽纳米孔径范围外的背景荧光噪声,使孔径内荧光具有很高的信噪比,而且能够缩小荧光激发区域突破衍射极限,从而实现在微摩尔的生理浓度下的单个荧光分子的检测,因此被广泛应用于荧光分析、单分子生物学研究等领域。为此,论文结合分裂环形纳米光学天线的宽波段自发辐射增强特性以及纳米孔径天线的优势,进一步提出了一种角向周期分裂环形纳米孔径光学天线,该天线可实现最高可达4171的总自发辐射速率增强因子和最高可达1235的远场辐射速率增强因子,且在可见光波段内Purcell因子超过700的可调谐带宽达到285nm。基于沿弧形孔径角向传播SPP的激励和多重散射过程,建立了SPP半解析模型。该模型表明,在辐射源激励下,天线孔径内的角向传播SPP形成了一种类回音壁谐振,从而引起了总自发辐射速率的增强;该SPP进一步散射到自由空间中,从而引起了远场辐射速率的增强。为了阐明天线辐射增强宽带可调的物理机制,论文基于SPP模型,进一步建立了天线支持的QNM的半解析模型。该模型表明,天线自发辐射速率的宽波段增强源于具有不同复数本征频率的QNM的激发。此外,鉴于金属基底上纳米颗粒(nanoparticle on mirror,NPo M)天线能够精确形成纳米尺寸的金属纳米间隙,从而极大增强自发辐射速率和荧光强度,因此,论文研究了具有角向对称或非对称缺陷的角向周期环形NPo M天线,给出了上述SPP模型的推广,明确了角向传播SPP在天线自发辐射增强中的作用。
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