在过去的几年里,由于单分子磁体的慢弛豫和在高密度信息存储和量子计算领域的潜在应用,单分子磁体在分子基磁性材料领域经历了巨大的发展。目前人们对单分子磁体的深入研究主要是探索影响能垒U_eff和磁阻塞温度T_B的主要因素。为此,人们将具有大的各向异性的4f稀土金属和具有大的基态自旋的3d过渡金属结合起来旨在合成优异性能的金属配合物。然而大多数镧系单分子磁体在零场下仍然存在快速的磁化量子隧穿效应（QTM）,而磁化量子隧穿往往会影响能垒的大小和弛豫时间的长短。到目前磁化量子隧穿已经成为了合成较好性能单分子磁体最大的障碍。压制磁化量子隧穿目前主要有两种方法:其一是改善镧系金属中心的对称性;其二是增强金属中心的磁交换作用。3d-4f单分子磁体的合成给研究者们提供了全新的思路,促使人们不断探索以合成优异性能的单分子磁体。本论文简要介绍了单分子磁体研究背景,概述了几种不同种类的3d-4f单分子磁体的研究进展,同时也合成了几种不同类型的3d-4f单分子磁体并对其进行表征。本论文主要概述如下:第一章是绪论。主要对单分子磁体的研究背景做简单的介绍,包含研究方法和发展瓶颈,并对近些年合成的几种类型的3d-4f单分子磁体的研究进展做一个简单的阐述,最后提出了本论文的研究意义和创新点。第二章是对合成的五个Zn-Ln金属配合物进行表征和研究。化合物Zn₄Ln₂（Ln=Dy 1,Tb 2,Gd 3,Ho 4）为同系物,值得注意的是化合物1-4在合成过程中,配体原位吸收空气中的二氧化碳,形成另外的配体并参与配位。化合物1与化合物2-4在结构上外围的中和离子不同,化合物2-4的外核有一个对称无序的[Zn N₃Cl₃]^2-单元,而化合物1外围则是两个Cl^-离子。我们对化合物1-3进行了磁性表征,通过阿伦尼乌斯公式[τ=τ₀exp(U_eff/k T)]拟合得到化合物1和2的在不同外加场下的能垒分别为30.66 K和8.87 K,然而考虑多弛豫过程τ^-1=τ_QTM^-1+CTⁿ+τ₀^-1exp(-U_eff/k _BT)拟合得到化合物1和2的能垒分别为22.4 K和2.4 K。对化合物3进行磁性测试证明了化合物3内部的Gd离子是存在弱的反铁磁相互作用。通过完全自主空间自洽场计算了化合物1和2的能垒分别为93.4 cm^-1和177.4 cm^-1,高于拟合得到的能垒(U_eff=30.66 K对于1以及8.87 K对于2),并分析了其中的原因。通过计算引入了总的耦合常数(J_total=J_dip+J_exch),并计算得出了化合物1和2的耦合作用分别是反铁磁和铁磁的。同时也通过计算得出了化合物1和2的主磁轴方向分别指向Dy1-O5和Tb1-O6,并分析了两个化合物主磁轴指向不同的原因。化合物5为Zn₂Dy₂结构,在配位过程中有两种混合配体参与了配位,丰富了Zn-Ln金属配合物体系。第三章是对合成的三个Fe ₂^ⅢLn₂金属配合物进行表征和研究。本章使用多齿席夫碱和三乙醇胺两种混合配体得到了一系列的Fe ₂^ⅢLn₂金属配合物（Ln=Dy 6,Tb 7,Gd 8）。通过对化合物6的磁性分析测试表明交流磁化率具有频率依赖的虚部信号,这表明化合物6具有单分子磁体的行为,然而无论是否存在外加磁场,化合物6的交流磁化率均未出现峰值,因此我们使用公式ln（χ_M″/χ_M′）=ln（ωτ₀）+E_a/k _BT,求出化合物6能垒的平均值为6.86 K,τ₀=3.92×10^-7s。第四章合成了四个Co ₂^ⅢLn₂金属配合物（Ln=Dy 9,Tb 10,Ho 11,Gd 12,）和一个Co₂Na（化合物13）金属配合物,并对其进行表征和分析。Co ₂^ⅢLn₂金属配合物在合成过程中使用的是多齿席夫碱配体和刚性配体2,6-吡啶二甲醇混合配体。磁性测试表明化合物9具有频率依赖和温度依赖的信号,因此具有单分子磁体的行为。通过阿伦尼乌斯公式拟合化合物9的在零场下的能垒为46.42 K（在2000 Oe直流场下63.95K）,通过多弛豫过程的公式τ^-1=τ_QTM^-1+CTⁿ+τ₀^-1exp(-U_eff/k _BT)对其进行全程拟合,得到零场下的能垒为U_eff=40.09 K（在2000 Oe下的能垒47.86 K）。化合物13是异核的Co₂Na化合物,在合成过程中,尽管加入了4f稀土盐,然而4f金属没有参与配位,反而是3p金属Na参与了配位。