【摘 要】
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根据国内外同时去除柴油车排放炭颗粒物和氮氧化物催化剂的研究现状,本论文采用柠檬酸络合法制备La1-xKxMnO3(X=0,0.1,0.2,0.3,0.4)系列复合钙钛矿催化剂。一系列La1-xKxMnO3复
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根据国内外同时去除柴油车排放炭颗粒物和氮氧化物催化剂的研究现状,本论文采用柠檬酸络合法制备La1-xKxMnO3(X=0,0.1,0.2,0.3,0.4)系列复合钙钛矿催化剂。一系列La1-xKxMnO3复合钙钛矿催化剂做BET、TG-DTA、XRD、TPO等表征分析。根据BET,La0.8K0.2MnO3催化剂在柠檬酸:硝酸盐=1∶1时的比表面积最大,此时气固多相反应的速率最快,对炭黑燃烧的催化活性最好;根据XRD谱图表明,LaMnO3催化剂的特征衍射峰符合钙钛矿结构。La1-xKxMnO3系列催化剂的XRD谱图上出现了归属于钙钛矿晶相的特征衍射峰。当K的取代量X<0.2时,没有改变LaMnO3钙钛矿的晶体结构,但当X>0.3时催化剂的晶体结构开始发生变化。活性测试结果表明,对未添加催化剂的炭颗粒物燃烧,不仅生成大量的CO2,颗粒物的起燃温度一般都在550℃以上,最大失重温度达到600℃。而添加了La1-xKxMnO3(X=0,0.1,0.2,0.3,0.4)系列催化剂后的催化燃烧,炭颗粒物的起燃温度、峰值温度均有不同程度地向低温区移动。其中,La0.6K0.4MnO3催化剂对炭颗粒物的催化燃烧具有最大的活性,起燃温度和峰值温度分别降低了144℃和151℃。原因是K部分取代A位La的过程中,B位的Mn基由Mn3+转变为Mn4+,随着K取代量的增多,Mn4+离子的相对量也增多,并且可能有氧空位产生,在Mn4+离子和氧空位的共同作用下,La1-xKxMnO3催化剂的氧化能力大大提高,炭颗粒物的燃烧温度进一步降低。另外TPO测试结果表明,在催化燃烧过程中,通入NOx气体,能降低炭黑的起燃温度,即氮氧化物能促进炭颗粒物被更彻底地氧化。
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