有机-无机复合钙钛矿材料因具有光吸收能力强、带隙可调、载流子寿命长及迁移率高等优点而受到广泛关注。复合钙钛矿薄膜材料已经被广泛应用于太阳能电池、光电探测器、发光二极管等光电功能器件的研制。在这些器件中,钙钛矿薄膜的质量决定着载流子的产生、输运及复合过程,从而决定着器件的光电性能。因此,制备晶粒尺寸大、结晶度高、取向性好以及表面平整度高和晶界融合良好的高质量准单晶薄膜,可以促进钙钛矿薄膜内部及界面处的载流子传输,明显提高光电器件的性能。从这种考虑出发,本文以自主设计加工的高压热压设备为基础,通过将压力、溶剂、空间限位作用融入薄膜的处理过程中,提出了二次压力辅助溶剂工程方法及压力辅助高温溶剂工程等方法。将这些方法应用于MAPbI3(MA=CH3NH3+)薄膜的处理,大幅度提高了薄膜的质量和相应光电器件的性能。论文研究内容如下:1、以一步旋涂法制备的MAPbI3薄膜为研究对象,利用压力辅助溶剂工程(PS)方法对其进行再处理。通过对压力、溶剂、空间限位及衬底类型等主要因素进行系统优化,大幅度提高了薄膜的质量。2、为进一步改善MAPbI3薄膜的质量,我们提出了二次压力辅助溶剂工程(TPS)方法。经过TPS方法的两次加压热处理,不仅有效解决了上述方法中薄膜连续性差、覆盖度低的问题,而且同时实现了薄膜中晶粒生长和晶界的良好融合。在优化制备条件后,MAPbI3薄膜的晶粒尺寸、结晶性、覆盖度、取向性及晶界融合状态得到了显著改善。利用这种薄膜制备的光电探测器表现出高开关比(～106)、快速响应(137/340 μs)、高探测率(1.3×1014 Jones)等优异的性能。此外,通过将上转换纳米颗粒自组装在TPS薄膜表面形成复合光电探测器,器件的探测范围拓展到近红外区域:在980 nm激光激发下器件的响应度达到1.02 mAW-1,探测率为 1.8×109 Jones。3、基于高温对钙钛矿薄膜晶粒生长及晶界区域离子迁移的有效促进作用,我们将高温因素引入到MAPbI3薄膜的再处理过程中,提出了压力辅助高温溶剂工程(PHS)方法,在SiO2/Si衬底上制备了 MAPbI3准单晶薄膜。与二次压力辅助溶剂工程(TPS)方法相比,这种PHS方法的操作步骤大幅度简化。在高温高压(150℃&150 MPa)作用下,晶粒生长和晶界区域离子迁移速度加快,晶粒尺寸大幅度增加(部分晶粒可达到～100 μm),而且晶界的充分融合有效地改善了薄膜的连续性。相应地,薄膜中的缺陷密度大幅度降低至7.43×1011 cm-3,载流子寿命(τ1)则延长至1.7 μs。用处理后的薄膜制备的光电探测器在响应速度、探测率等方面均显著提升,开关比高达2.4×106。4、为了适应完整的光伏器件的处理要求,消除溶剂对空穴传输层的破坏作用,我们将高压与空间限位效应联合,提出了简单易行的等静压热压处理方法(HHP)。首先,以反溶剂法制备的高覆盖度MAPbI3薄膜为处理对象,利用热压处理方法获得了晶粒尺寸大、结晶度高且表面平整的MAPbI3薄膜。随后,我们将这种薄膜作为活性层制备得到了 p-i-n反式钙钛矿太阳能电池,并系统研究了压力、薄膜质量等因素与光伏器件短路电流、开路电压、转换效率等参数之间的关系。在优化的条件下,光伏器件的平均光电转换效率从常规方法制备器件的14.85%提升到了 17.31%。