目前,基于低自旋Mn^Ⅲ构筑的分子磁体数量还比较少,从这一类配合物中提炼出经典结构,进行量化的、覆盖主要结构因素的磁构关系研究还未见报道。本论文旨在研究基于低自旋Fe^Ⅲ,Mn^Ⅲ构筑的配合物的合成、结构和磁性,并研究和建立氰根桥联的低自旋Fe^Ⅲ、高自旋Mn^Ⅲ体系要的磁构关系模型。本文的主要内容为以下三部分:1、以Fe^ⅢL¹₂,Mn^ⅢL¹₂,Mn^ⅢL²₂为前驱体,设计合成了基于低自旋Fe^Ⅲ、Mn^Ⅲ的羧酸桥联的5例三核配合物,3例一维链状配合物。全部化合物均呈现反铁磁耦合,揭示了syn-anti桥倾向于传递反铁磁相互作用的规律。三例链状化合物均表现出总的反铁磁相互作用,并且未表现出单链磁体行为。这表明传递反铁磁相互作用的结构不利于形成单链磁体。在此基础上合成了一例酰胺桥联的Mn^Ⅲ双核配合物并表征了结构和磁性。但更换配体后不但无法提供足够强的配体场稳定Mn^Ⅲ的低自旋态,用于桥联的三原子酰胺结构也仍传递了较强的反铁磁相互作用。2、通过控制溶液环境,合成了一例氰根桥联的高低自旋交替的[Mn（TPP）][Mn（TPP）（CN）₂]链状配合物。其虚部磁化率在零外场下呈现显著的频率依赖性,具有高于文献报道案例平均水平的能垒。磁性测试证实了该配合物呈现出单链磁体的特性,并存在双弛豫过程。这也是首次报道的直线型高低自旋交替的Mn^Ⅲ单链磁体。同时,针对氰根桥联的[Fe（im）（CN）₅]^2-与Ni大环系列前驱体形成的一系列低自旋Fe^Ⅲ-NiII单链化合物,探究其体系下结构因素对分子磁行为的影响。3、通过搜集和整理23个文献报道配合物的结构、磁性数据,并通过DFT计算补充了上述结构中的键级数据,以多元线性回归为主要手段,建立了针对氰根桥联低自旋Fe^Ⅲ、高自旋Mn^Ⅲ体系的量化磁构关系模型,能够解释约49.3%的磁耦合常数变动。