钴基卟啉配合物和复合材料光催化CO2还原研究

来源 :云南师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:haley912
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由于大量的化石燃料燃烧及化工生产,使得二氧化碳排放逐年增加,造成了温室效应等一系列危害,为了有效缓解能源需求的压力,又可以减少温室气体的排放,将二氧化碳成功高效的光催化还原为CO、甲烷、甲醇等能源产品是当今科学研究的一大热点。本论文基于金属钴合成了钴卟啉配合物和Co3O4/SBA-15复合材料,研究了它们对于二氧化碳光催化还原的催化性能,具体研究内容和结果如下:1.以5,10,15,20-四(4-(咪唑-1-基)苯基)卟啉(TIPP)配体和钴无机盐反应合成了CoTIPP配合物,然后进一步分别引进1,4-二(溴甲基)苯和1,2,4,5-四(溴甲基)苯对配体进行修饰,合成了CoTIPP-DBXL、CoTIPP-TBMB聚合物,利用红外、质谱、元素分析等对其结构和组成进行了确定。在此基础上,对不同溶剂与电子给体、水、催化剂、光敏剂的量对光催化CO2还原效率的影响进行了研究。在最优条件下,进行了3个配合物的光催化性能的对比,发现CoTIPP-DBXL聚合物催化效果最好,催化速率达18614μmol h-1 g-1。2.制备了Co3O4/SBA-15复合材料,然后利用XRD、TEM、SEM等表征手段对其进行形貌与结构的表征。用Co3O4/SBA-15复合材料与Co3O4纳米粒子作为催化剂,Ru(II)配合物为光敏剂,研究了它们的光催化二氧化碳还原的性质,确定该体系的最优条件。发现Co3O4/SBA-15具有较好的催化活性,效率为26316μmol g-1(光照2.5小时),对于CO的选择性最高为76.5%。4次循环催化实验后的研究表明活性保留原有的97%,说明Co3O4/SBA-15复合材料不仅高效还具有高稳定性。
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